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FAU分子筛催化γ-戊内酯脱羧制丁烯研究
1
作者 乔堉锴 张新宝 +6 位作者 李俊杰 于伟伟 安杰 徐仕睿 朱向学 徐龙伢 李秀杰 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期109-117,共9页
生物质基γ-戊内酯脱羧制备丁烯反应为碳四烯烃的可持续生产提供了一条新的途径。针对现有无定形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂只能在低空速下运转的现状,开发了一种高效的NaY分子筛催化剂。因其丰富的Lewis酸与适宜的碱性,可在高空速下实... 生物质基γ-戊内酯脱羧制备丁烯反应为碳四烯烃的可持续生产提供了一条新的途径。针对现有无定形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂只能在低空速下运转的现状,开发了一种高效的NaY分子筛催化剂。因其丰富的Lewis酸与适宜的碱性,可在高空速下实现原料γ-戊内酯的100%转化,同时丁烯选择性高达99.6%。NaY分子筛催化剂显示出良好的反应稳定性和反应-再生循环性能,在连续运转1320 min后,丁烯收率保持在99.4%;经历5次反应-再生循环后,丁烯收率保持在99.2%。在此基础上,通过离子交换法制备LiY,KY,CaY分子筛,对比研究分子筛中金属阳离子种类对分子筛催化脱羧性能的影响。结果表明:NaY分子筛因其适宜的酸碱匹配度,脱羧性能最好;LiY分子筛和KY分子筛次之;CaY分子筛因存在强Br nsted酸位,催化性能最低。 展开更多
关键词 γ-戊内酯 脱羧 丁烯 NAY分子筛 离子交换 生物质
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ZSM-5分子筛上C_4烯烃催化裂解制丙烯和乙烯 被引量：34
2
作者 朱向学 刘盛林 +3 位作者 牛雄雷 孙新德 白杰 徐龙伢 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期320-324,共5页
通过计算丁烯裂解反应的热力学数据可知,为提高丙烯和乙烯的收率,反应宜在高温低压下进行。由丁烯在ZSM-5分子筛上的实际产物分布可以看出,ZSM-5分子筛较强的酸性有利于氢转移反应及芳构化反应的进行,产物中生成较多的芳烃和低碳烷烃,... 通过计算丁烯裂解反应的热力学数据可知,为提高丙烯和乙烯的收率,反应宜在高温低压下进行。由丁烯在ZSM-5分子筛上的实际产物分布可以看出,ZSM-5分子筛较强的酸性有利于氢转移反应及芳构化反应的进行,产物中生成较多的芳烃和低碳烷烃,对其进行改性,降低其酸性可以提高目的产物丙烯与乙烯的选择性和收率。选择合适的反应条件可以有效抑制氢转移等副反应的进行,从而提高丙烯和乙烯的选择性。实验结果为丁烯催化裂解制丙烯和乙烯反应催化剂的筛选及反应条件的优化提供了参考依据。 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 热力学计算 丁烯 催化裂解 丙烯 乙烯
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蒽醌加氢负载型铂催化剂的制备和性能 被引量：7
3
作者 朱向学 李朝恒 徐贤伦 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第11期905-909,共5页
用浸渍法制备了蒽醌法生产过氧化氢工艺过程中蒽醌加氢用负载型铂催化剂并测定了其催化性能。用能量色散X射线分析(EDX)考察了活性组分沿载体的径向分布,用H2-O2滴定法测定了活性组分的分散度和晶粒大小。结果发现,Pt负载量为0 3%(质量... 用浸渍法制备了蒽醌法生产过氧化氢工艺过程中蒽醌加氢用负载型铂催化剂并测定了其催化性能。用能量色散X射线分析(EDX)考察了活性组分沿载体的径向分布,用H2-O2滴定法测定了活性组分的分散度和晶粒大小。结果发现,Pt负载量为0 3%(质量分数)且在催化剂中呈厚壳型分布、用Mg(质量分数0 6%)改性的Al-Ti载体负载的催化剂具有较好的性能。在318～323K、空速11 4～14 3h-1条件下反应,该催化剂具有最佳的性能。从其短期稳定性可看出,该催化剂具有良好的工业应用前景。 展开更多
关键词 加氢 负载型 铂催化剂 制备 性能 蒽醌法 过氧化氢
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SAPO-34分子筛催化丁烯裂解制丙烯/乙烯 被引量：3
4
作者 朱向学 宋月芹 +1 位作者 刘盛林 徐龙伢 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期336-338,共3页
研究了SAPO-34分子筛上丁烯催化裂解为丙烯/乙烯的反应.结果表明,与ZSM-5分子筛相比,由于几何孔道的限制抑制了芳构化及氢转移副反应的进行,在SAPO-34分子筛上获得了突出的丙烯和乙烯的选择性,选择合适的反应条件可有效抑制芳烃及低碳... 研究了SAPO-34分子筛上丁烯催化裂解为丙烯/乙烯的反应.结果表明,与ZSM-5分子筛相比,由于几何孔道的限制抑制了芳构化及氢转移副反应的进行,在SAPO-34分子筛上获得了突出的丙烯和乙烯的选择性,选择合适的反应条件可有效抑制芳烃及低碳烷烃的生成,从而提高目的产物丙烯和乙烯的的收率和选择性. 展开更多
关键词 丁烯 丙烯 乙烯 SAPO-34
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汽油烷基化脱硫中己烯的聚合及对噻吩烷基化的影响 被引量：7
5
作者 张泽凯 牛雄雷 +3 位作者 朱向学 刘盛林 王清遐 徐龙伢 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期123-127,共5页
以Hβ分子筛作为催化剂,考察了在汽油噻吩烷基化反应脱硫过程中,己烯的聚合对噻吩烷基化反应和Hβ的催化性能的影响。结果表明,在Hβ分子筛上,己烯先与噻吩进行反应,n(己烯)/n(噻吩)=1时,90%以上的己烯与噻吩进行烷基化反应而不发生聚合... 以Hβ分子筛作为催化剂,考察了在汽油噻吩烷基化反应脱硫过程中,己烯的聚合对噻吩烷基化反应和Hβ的催化性能的影响。结果表明,在Hβ分子筛上,己烯先与噻吩进行反应,n(己烯)/n(噻吩)=1时,90%以上的己烯与噻吩进行烷基化反应而不发生聚合;当n(己烯)/n(噻吩)≥2时,己烯出现聚合,且反应程度随其含量的增加而近似线性增加,与此同时,该反应维持平衡的时间则逐渐缩短;当n(己烯)/n(噻吩)=9时,己烯聚合量一度达到11%,但3 h后即降低到5%以下;当n(己烯)/n(噻吩)<9时,己烯含量的增加对噻吩烷基化影响不大,在反应时间内噻吩转化率一直维持在99%以上;当n(己烯)/n(噻吩)≤3时,二已基噻吩的含量逐渐升高,说明此时己烯含量增加对噻吩二烷基化有利,但n(己烯)/n(噻吩)≥4之后则相反。在n(己烯)/n(噻吩)从2升到9时,Hβ分子筛的积炭量从5.4%增加到5.9%,其酸性降低程度则没有变化,说明己烯含量的增加没有对Hβ分子筛的性质产生较大影响,其对噻吩烷基化反应的影响主要由于己烯聚合反应引起的与噻吩竞争碳正离子,降低了噻吩烷基化几率。 展开更多
关键词 己烯聚合 噻吩烷基化 脱硫 汽油
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ITQ-13分子筛的表面改性及其丁烯催化裂解性能 被引量：6
6
作者 许国梁 朱向学 +2 位作者 刘盛林 谢素娟 徐龙伢 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第A02期28-31,共4页
采用正硅酸乙酯(TEOS)为硅烷化试剂对ITQ-13分子筛催化剂进行了表面改性,对改性前后的催化剂进行了XRD、XRF、N2吸附和NH3-TPD等表征。结果表明,TEOS表面改性可有效覆盖ITQ-13催化剂的外表面和中孔内的酸性中心,多次改性还可造成部分微... 采用正硅酸乙酯(TEOS)为硅烷化试剂对ITQ-13分子筛催化剂进行了表面改性,对改性前后的催化剂进行了XRD、XRF、N2吸附和NH3-TPD等表征。结果表明,TEOS表面改性可有效覆盖ITQ-13催化剂的外表面和中孔内的酸性中心,多次改性还可造成部分微孔孔口的堵塞。改性的ITQ-13催化剂催化丁烯裂解反应具有高的转化率和丙烯选择性。催化剂的催化性能与其酸性和表面性质具有良好的对应关系。 展开更多
关键词 ITQ-13 表面改性 催化裂解 丁烯 丙烯
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液化气低温芳构化过程的研究 被引量：4
7
作者 宋月芹 钱新华 +4 位作者 张士博 李宏冰 朱向学 王清遐 徐龙伢 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1519-1521,共3页
考察了液化气在分子筛催化剂FYHA-19上的低温芳构化性能.结果表明,反应过程中氢气的存在降低了催化剂的丁烯芳构化活性;提高反应温度,液体产物中芳烃含量增加,气体产物中氢气量增加;增加原料空速,催化剂芳构化活性下降;升高反应压力有... 考察了液化气在分子筛催化剂FYHA-19上的低温芳构化性能.结果表明,反应过程中氢气的存在降低了催化剂的丁烯芳构化活性;提高反应温度,液体产物中芳烃含量增加,气体产物中氢气量增加;增加原料空速,催化剂芳构化活性下降;升高反应压力有利于烯烃的芳构化过程;再生后的催化剂芳构化性能基本保持不变. 展开更多
关键词 液化气 芳构化 分子筛 再生
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多相Mo基催化剂上烯烃歧化反应 被引量：2
8
作者 李秀杰 张大洲 +5 位作者 辛文杰 朱向学 陈福存 谢素娟 刘盛林 徐龙伢 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第2期331-342,共12页
烯烃歧化是一种通过C—C键断裂重排生成新的烯烃分子的反应,可以根据市场需求灵活调控目标产物的生成,是烃类资源高效转化利用的一条重要途径。与均相催化剂相比,烯烃歧化多相催化体系具有易制备、分离简单、可循环再生的优点,在大规模... 烯烃歧化是一种通过C—C键断裂重排生成新的烯烃分子的反应,可以根据市场需求灵活调控目标产物的生成,是烃类资源高效转化利用的一条重要途径。与均相催化剂相比,烯烃歧化多相催化体系具有易制备、分离简单、可循环再生的优点,在大规模化工生产中具有很好的应用前景。从催化剂的制备方法、应用反应类型及反应机理方面,重点阐述了多相Mo基催化剂催化烯烃歧化反应的研究现状和最新进展。 展开更多
关键词 烯烃歧化 多相催化 MO 复合载体
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改性MCM-49催化异丁烯胺化生产叔丁胺 被引量：2
9
作者 高尚耀 江南 +8 位作者 朱向学 陈福存 谢素娟 魏会娟 李秀杰 王玉忠 安杰 刘盛林 徐龙伢 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第4期811-816,共6页
研发缓和反应条件下异丁烯胺化生产叔丁胺(原子经济型绿色化工过程)高性能催化剂对于该反应具有重要意义,采用氢氧化钠(NaOH)与十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)混合液处理不同模板剂六亚甲基亚胺(HMI)含量的MCM-49分子筛,制备了一系列不同... 研发缓和反应条件下异丁烯胺化生产叔丁胺(原子经济型绿色化工过程)高性能催化剂对于该反应具有重要意义,采用氢氧化钠(NaOH)与十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)混合液处理不同模板剂六亚甲基亚胺(HMI)含量的MCM-49分子筛,制备了一系列不同物化性质的MCM-49样品,考察了其在异丁烯胺化过程中的反应性能。结果表明,随着初始样品中模板剂含量的降低(模板剂对分子筛骨架保护作用减弱),经处理后,催化剂样品的比表面积、外表面积及介孔孔容显著增大,结晶度有所降低,而中强酸量先增大后降低。C150-NaOH/CTAB和C250-NaOH/CTAB样品,在保持较高结晶度的同时,其酸量比H型样品有显著升高,并在异丁烯胺化过程呈现出较佳的反应活性;异丁烯转化率与催化剂中强酸量呈线性正相关,而与样品的织构性质及多级孔结构无明显关联性。 展开更多
关键词 异丁烯 胺化 叔丁胺 MCM-49分子筛 碱处理
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无有机胺模板剂法制备ZSM-5@Silicalite-1核壳材料 被引量：2
10
作者 沈宏宇 刘民 +5 位作者 李俊杰 李秀杰 谢素娟 陈福存 郭新闻 朱向学 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期282-291,共10页
ZSM-5@Silicalite-1核壳材料由于其表面纯硅Silicalite-1分子筛能够有效覆盖ZSM-5分子筛表面的酸性位,从而抑制外表面积炭反应,提高其在甲醇转化、烯烃裂解、烷基化等反应中的稳定性及特定产物选择性。但是,ZSM-5@Silicalite-1核壳材料... ZSM-5@Silicalite-1核壳材料由于其表面纯硅Silicalite-1分子筛能够有效覆盖ZSM-5分子筛表面的酸性位,从而抑制外表面积炭反应,提高其在甲醇转化、烯烃裂解、烷基化等反应中的稳定性及特定产物选择性。但是,ZSM-5@Silicalite-1核壳材料合成需使用有机胺模板剂导向合成,且合成体系采用较高的H_(2)O/SiO_(2)摩尔比(n(H_(2)O)/n(SiO_(2))>120),带来成本高、产量低、废水多等难题。因此,提出了一种无有机胺模板剂绿色合成ZSM-5@Silicalite-1的新策略,该方法以ZSM-5沸石分子筛为晶种,以乙醇作为孔道填充剂,采用研磨的方法成功制备ZSM-5@Silicalite-1核壳材料;采用XRD、SEM、物理吸附、XPS等表征手段进行分析,并考察了n(Na_(2)O)/n(SiO_(2))、n(C_(2)H_(5)OH)/n(SiO_(2))、晶种类型以及晶化时间等参数对合成ZSM-5@Silicalite-1的影响。结果表明,无有机胺模板剂法合成的ZSM-5@Silicalite-1分子筛不仅样品收率高且具有较高的结晶度和规整的形貌。当n(Na_(2)O)/n(SiO_(2))=0.035、n(C_(2)H_(5)OH)/n(SiO_(2))=1.62、晶化时间为48 h时,ZSM-5@Silicalite-1核壳材料的结晶度最高。 展开更多
关键词 无有机胺模板剂 ZSM-5@Silicalite-1 核壳材料 绿色合成
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