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氮掺杂的碳基吸附剂高效分离甲烷/氮气 被引量:1
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作者 王涛 敬方梨 罗仕忠 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第6期1367-1375,共9页
采用变压吸附(PSA)高效分离甲烷和氮气是实现甲烷富集和回收的重要手段之一,其核心是高性能吸附剂的制备。本研究以三聚氰胺(M)为氮源,采用水热法合成了五种不同三聚氰胺和间苯二酚(R)质量比的间苯二酚树脂基吸附材料MRF-AC_(n)。运用... 采用变压吸附(PSA)高效分离甲烷和氮气是实现甲烷富集和回收的重要手段之一,其核心是高性能吸附剂的制备。本研究以三聚氰胺(M)为氮源,采用水热法合成了五种不同三聚氰胺和间苯二酚(R)质量比的间苯二酚树脂基吸附材料MRF-AC_(n)。运用容量法测试303K,0~0.7MPa下甲烷和氮气的吸附性能,低温(77 K)氮吸脱附法对材料的孔结构进行表征,分别用Langmuir Freundlich(LF)模型和准二阶动力学(PSO)模型拟合甲烷和氮气的吸附等温线数据和动力学数据。结果表明,氮元素的引入调节了吸附材料的孔结构,不同程度增加了吸附材料的比表面积和微孔孔容,增加了吸附材料的极性,从而改变了甲烷和氮气的吸附量,其中样品MRF-AC_(2)表现出更好的甲烷和氮气吸附和分离性能,吸附量分别为45.20和22.23mL·g^(-1)分离比最高达到10以上。 展开更多
关键词 变压吸附 三聚氰胺 吸附性能 分离比
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钕改性铁基催化剂用于氮氧化物脱除 被引量:1
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作者 李鹏 杨思远 +3 位作者 罗仕忠 杜沛佞 谭仁俊 敬方梨 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期140-146,共7页
采用分步浸渍法,分两步将金属铁和钕依次引入商业化成品二氧化钛表面,研究其脱硝性能。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(N2-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等方法对样品进行表征分... 采用分步浸渍法,分两步将金属铁和钕依次引入商业化成品二氧化钛表面,研究其脱硝性能。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(N2-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等方法对样品进行表征分析。通过氮气吸附-脱附发现,钕的引入使得负载铁后的催化剂比表面积减小。X射线衍射分析结果表明,引入的金属物种在催化剂表面具有良好的分散性。氨程序升温脱附测试结果显示,钕的引入增加了催化剂的总酸量,同时改变了催化剂的酸性分布。X射线光电子能谱测试结果表明,钕改性增加了催化剂表面吸附氧和铁(Ⅱ)的含量,有利于脱硝反应的进行。氢气程序升温还原测试结果表明,钕的引入使得催化剂氧化还原性能略有下降。活性测试结果表明,适量钕负载有利于提升催化剂的脱硝性能,钕元素在催化剂中的质量分数为9%时催化剂表现最优,最佳脱硝效率为81.4%。 展开更多
关键词 选择性催化还原 负载型催化剂 铁基催化剂
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新型高比表面积ε-MnO_(2)基化合物的制备及其用于甲苯催化燃烧性能研究
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作者 张超 敬方梨 +2 位作者 康辉 李学东 储伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第1期125-132,共8页
Mn基氧化物因其优异的物理化学性能而被广泛应用于催化材料中,然而低温高效锰基氧化物催化剂的开发仍然存在较大的困难。通过用酸处理由氧化还原-共沉淀法快速合成的LaMnO_(3)钙钛矿(Bulk LaMnO_(3))制得y-MnO_(2)/LaMnO_(3)催化剂(y为... Mn基氧化物因其优异的物理化学性能而被广泛应用于催化材料中,然而低温高效锰基氧化物催化剂的开发仍然存在较大的困难。通过用酸处理由氧化还原-共沉淀法快速合成的LaMnO_(3)钙钛矿(Bulk LaMnO_(3))制得y-MnO_(2)/LaMnO_(3)催化剂(y为酸处理时间),并研究了催化剂的甲苯催化燃烧性能。结果表明,酸处理可选择性溶解Bulk LaMnO_(3)中的A-位点(La^(3+)),暴露出更多B-位点(Mn3+)并氧化生成Mn^(4+)。其中,1-MnO_(2)/LaMnO_(3)催化剂的比表面积(279.2 m^(2)/g)较Bulk LaMnO_(3)(30.61 m^(2)/g)增大9倍左右。此外,酸处理使催化剂的活性晶格氧及Mn3+含量提高,进而使催化性能增强,1-MnO_(2)/LaMnO_(3)催化剂的甲苯转化率达到90%的温度降低至248℃。 展开更多
关键词 Mn基催化剂 甲苯催化燃烧 氧化还原-共沉淀 比表面积
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CeO_2对CuCl/活性炭吸附剂C_2H_4/C_2H_6吸附分离性能促进作用(英文) 被引量:4
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作者 邢建东 敬方梨 +4 位作者 储伟 孙红丽 喻磊 张欢 罗仕忠 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第11期2158-2164,共7页
通过等体积浸渍方法制备了添加CeO2助剂的用于C2H4/C2H6吸附分离的CuCl/活性炭(AC)吸附剂,使用氮气吸附-脱附曲线、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、能量分散X射线光谱(EDX)等分析方法对吸附剂进行了表征.... 通过等体积浸渍方法制备了添加CeO2助剂的用于C2H4/C2H6吸附分离的CuCl/活性炭(AC)吸附剂,使用氮气吸附-脱附曲线、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、能量分散X射线光谱(EDX)等分析方法对吸附剂进行了表征.结果表明,吸附剂表面Cu(II)在氮气气氛焙烧过程中被部分还原成Cu(I).重点研究了Ce元素的添加对于吸附剂的C2H4/C2H6吸附分离性能的影响,等温吸附曲线结果表明添加了CeO2的吸附剂通过降低乙烷的吸附容量从而显著提高了吸附分离性能.XRD及XPS结果表明,和未添加助剂样品相比,其表面晶体团簇较小,分散性更好,Cu(II)还原程度更高.添加CeO2的吸附剂样品5Ce50Cu(CeO2和CuCl2的质量分数(w)分别为5%和50%)获得了最好的吸附分离效果,相对于未添加CeO2的样品50Cu,其在660 kPa下的吸附选择性由4.2提升到8.7. 展开更多
关键词 C2H4 变压吸附 吸附选择性 CeO2助剂 Cu(I)活性位 表面表征
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丙烷脱氢催化剂中Pt分散度控制对催化性能的影响研究进展 被引量:4
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作者 常小虎 赵毅 +3 位作者 曹雷 沈俊 敬方梨 罗仕忠 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2021年第5期29-35,共7页
丙烯新增产能受限和下游应用的快速增长造成丙烯供不应求。为满足丙烯市场需求,丙烷脱氢制丙烯成为目前最有效的丙烯生产工艺。Pt基催化剂因其具有高活性、低污染、可在苛刻条件下操作等优点,成为当前丙烷脱氢主要的催化体系,但在高温... 丙烯新增产能受限和下游应用的快速增长造成丙烯供不应求。为满足丙烯市场需求,丙烷脱氢制丙烯成为目前最有效的丙烯生产工艺。Pt基催化剂因其具有高活性、低污染、可在苛刻条件下操作等优点,成为当前丙烷脱氢主要的催化体系,但在高温反应条件下Pt易烧结团聚,导致催化剂积炭失活进而性能降低。近年来通过提高Pt分散度来减缓Pt烧结和改善催化剂性能的研究不胜枚举。本文主要综述了载体、制备方法、助剂和焙烧温度等因素对Pt或相关合金颗粒大小和催化剂性能的影响研究。分析发现,丙烷脱氢副反应对活性金属粒径的大小极其敏感,粒径越小,副反应越少,生成的积炭前驱体越少,催化剂的脱氢活性和丙烯选择性就越高。 展开更多
关键词 Pt分散度 丙烷脱氢 催化剂 丙烯
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硝酸镁改性碳分子筛分离氮气/甲烷的性能研究 被引量:2
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作者 周世奇 王涛 +1 位作者 敬方梨 罗仕忠 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第9期75-80,共6页
改性碳分子筛是一种优秀的多孔吸附剂,多用于空分制氮等领域。但吸附剂的发展制约着变压吸附工艺的应用范围,优异的吸附剂需要更好的分离性能。以工业碳分子筛(CMS)为基础,以硝酸镁为改性剂,采用等体积浸渍法制备了一系列改性碳分子筛... 改性碳分子筛是一种优秀的多孔吸附剂,多用于空分制氮等领域。但吸附剂的发展制约着变压吸附工艺的应用范围,优异的吸附剂需要更好的分离性能。以工业碳分子筛(CMS)为基础,以硝酸镁为改性剂,采用等体积浸渍法制备了一系列改性碳分子筛。通过体积法测量了在变压吸附法(PSA)工艺条件下(303 K,0-0.7 MPa,200 s)甲烷和氮气在硝酸镁改性碳分子筛上的吸附特性。分别将吸附等温线实验数据及动力学曲线数据拟合到Sips模型和LDF模型,得到一系列改性碳分子筛的分离性能及吸附特性参数。结果表明,硝酸镁改性处理降低了CMS的比表面积、微孔体积、平均孔径,同时使得孔径分布更集中。通过调节碳分子筛孔径分布,改性后的碳分子筛展现出更好的氮气选择性,性能优异的样品CMS-0.5在303K、0.4MPa下,分离比达到12.20。 展开更多
关键词 碳分子筛改性 吸附 硝酸镁 动力学分离
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NiNP/CeMg-LDO催化剂的制备及其催化氨裂解制氢性能研究 被引量:1
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作者 蔡加红 张辉 +2 位作者 陈孝丽 赵晓东 敬方梨 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第S01期312-316,共5页
采用共沉淀法,通过调控硝酸盐前驱体中铈镁(Ce-Mg)摩尔比得到一系列Ce-Mg双金属氢氧化物,煅烧后得到铈镁混合氧化物(CeMg-LDO),然后负载液相还原法合成的质量分数1%镍纳米颗粒(NiNP)制备了NiNP/CeMg-LDO催化剂,并进行了氨分解性能测试... 采用共沉淀法,通过调控硝酸盐前驱体中铈镁(Ce-Mg)摩尔比得到一系列Ce-Mg双金属氢氧化物,煅烧后得到铈镁混合氧化物(CeMg-LDO),然后负载液相还原法合成的质量分数1%镍纳米颗粒(NiNP)制备了NiNP/CeMg-LDO催化剂,并进行了氨分解性能测试。通过X射线衍射仪、透射电子显微镜、氢气程序升温脱附(H_(2)-TPD)和氮气程序升温脱附(N_(2)-TPD)等表征手段对催化剂的物相结构、吸脱-附附性能进行表征。实验结果表明,前驱体n(Ce)∶n(Mg)为2∶3时催化剂NiNP/Ce_(0.4)Mg_(0.6)-LDO具有较好的氨分解活性,在550℃时氨气接近完全转化,活化能为25.50kJ/mol。 展开更多
关键词 共沉淀法 混合氧化物 液相还原法 镍纳米颗粒 氨分解
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不同元素掺杂锰基催化剂的NH_(3)-SCR反应性能研究 被引量:1
8
作者 谭仁俊 罗仕忠 +2 位作者 王涛 杜沛佞 敬方梨 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期115-121,共7页
为了研究催化剂的酸碱性和氧化还原能力对纯锰氧化物催化剂的NH^(3)-SCR(选择性催化还原)反应性能影响,选取碱土金属Sr、过渡金属Ce、Fe和非金属Si对纯锰氧化物催化剂进行改性,所有催化剂均采用共沉淀法制取。通过XRD、N_(2)-BET、NH_(3... 为了研究催化剂的酸碱性和氧化还原能力对纯锰氧化物催化剂的NH^(3)-SCR(选择性催化还原)反应性能影响,选取碱土金属Sr、过渡金属Ce、Fe和非金属Si对纯锰氧化物催化剂进行改性,所有催化剂均采用共沉淀法制取。通过XRD、N_(2)-BET、NH_(3)-TPD、XPS和H_(2)-TPR表征手段对催化剂进行分析。XRD结果表明,实验采用的制备方法制备的锰基催化剂主要物相为Mn_(2)O_(3)和Mn_(5)O_(8);N_(2)-BET结果显示,Ce、Fe、Si3种元素能有效增加纯锰氧化物的比表面积;NH_(3)-TPD和XPS结果证明,Ce、Fe、Si的引入使得纯锰氧化物的表面吸附氧(O_(Ⅱ))、Mn^(4+)含量提高,Ce和Si的掺杂增加了催化剂的总酸量,Fe则有效调控了酸性位的分布;H_(2)-TPR结果表明,除Ce外其余元素均使纯锰氧化物催化剂的氧化还原能力有所减弱。对所有催化剂在100~400℃进行脱硝活性测试,MnCeO_(x)表现出优异的低温脱硝活性,MnSiO_(x)表现出不错的中高温脱硝活性。 展开更多
关键词 NH_(3)-SCR Mn_(2)O_(3) Mn_(5)O_(8)
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铁离子改性碳分子筛对氮气/甲烷分离性能的研究 被引量:2
9
作者 把余德 周世奇 +1 位作者 敬方梨 罗仕忠 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期144-150,共7页
针对碳分子筛对氮气/甲烷分离体系分离比低的问题,采用浸渍法以市售空分碳分子筛(CMS)为基体,制备了分离氮气/甲烷的铁离子改性碳分子筛。通过静态吸附量、分离比、吸附动力学及热力学性质考察了铁离子负载量对碳分子筛吸附分离氮气/甲... 针对碳分子筛对氮气/甲烷分离体系分离比低的问题,采用浸渍法以市售空分碳分子筛(CMS)为基体,制备了分离氮气/甲烷的铁离子改性碳分子筛。通过静态吸附量、分离比、吸附动力学及热力学性质考察了铁离子负载量对碳分子筛吸附分离氮气/甲烷性能的影响。结果表明:铁(Ⅲ)的负载减小了CMS的比表面积、微孔体积和孔径,使CMS超微孔的孔径分布呈现更集中的趋势。这种集中性以动力学性能下降为代价,明显提高了碳分子筛对氮气/甲烷的吸附分离比。在303 K、0.7 MPa条件下,综合性能优异的0.3%铁改性CMS具有6.03的氮气/甲烷吸附分离比。 展开更多
关键词 氮气/甲烷 改性 变压吸附 碳分子筛
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天然气综合利用及流程模拟 被引量:2
10
作者 黎志敏 李鑫燚 +2 位作者 刘殊壮 敬方梨 罗仕忠 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期86-89,125,共5页
提高天然气综合利用率的有效途径是对天然气进行深加工生产高附加值的产品。基于中石油雅克拉集气站的天然气处理流程以及顺北油田天然气的相关数据,用Aspen HYSYS软件对顺北油田天然气的综合利用进行流程模拟,探讨天然气生产高附加值... 提高天然气综合利用率的有效途径是对天然气进行深加工生产高附加值的产品。基于中石油雅克拉集气站的天然气处理流程以及顺北油田天然气的相关数据,用Aspen HYSYS软件对顺北油田天然气的综合利用进行流程模拟,探讨天然气生产高附加值产品的可行性。模拟结果显示通过改变生产流程中的操作条件可以获得工业丙烷、工业正丁烷、工业异丁烷等高附加值产品。 展开更多
关键词 天然气 综合利用 流程模拟 高附加值产品
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凝析油生产高附加值溶剂油工艺模拟及评价 被引量:1
11
作者 杨志勇 黎志敏 +3 位作者 王荣 刘殊壮 敬方梨 罗仕忠 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第3期86-91,共6页
对顺北及雅末凝析油进行了物性分析,结果表明该凝析油具有高含硫、油质轻、实沸点低等特点,是一种优质的凝析油资源。根据凝析油物性及当地市场需求,设计了一套以常压精馏技术为主的工艺分离路线,其产品包括芳构化原料、6#溶剂油、橡胶... 对顺北及雅末凝析油进行了物性分析,结果表明该凝析油具有高含硫、油质轻、实沸点低等特点,是一种优质的凝析油资源。根据凝析油物性及当地市场需求,设计了一套以常压精馏技术为主的工艺分离路线,其产品包括芳构化原料、6#溶剂油、橡胶溶剂油、油漆溶剂油和重油,并对该方案进行了简要的经济估算。 展开更多
关键词 凝析油 溶剂油 综合利用 精馏 模拟评价
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助剂Fe掺杂的铂基催化剂的制备及其丙烷脱氢的催化性能 被引量:1
12
作者 邱易 敬方梨 罗仕忠 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期8-13,共6页
通过X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和热重(TG)分析及催化反应性能评价,研究了铁助剂的添加对Pt/Sn-SBA-15催化丙烷脱氢反应性能的影响。结果表明:适量Fe的添加能促进催化剂表面Pt金属粒子的分散,减少反应过程中积炭的产生,... 通过X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和热重(TG)分析及催化反应性能评价,研究了铁助剂的添加对Pt/Sn-SBA-15催化丙烷脱氢反应性能的影响。结果表明:适量Fe的添加能促进催化剂表面Pt金属粒子的分散,减少反应过程中积炭的产生,有利于丙烷脱氢反应的进行。但是,过量Fe的加入导致反应过程中介孔材料的结构坍塌和Fe物种的团聚,促进副反应的发生。在本实验中,Pt Fe1/Sn-SBA-15催化剂显示出最佳的反应性能,反应7 h后,丙烷转化率仍然高达50.7%,对应的丙烯选择性能够维持在94.5%以上。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 铂基催化剂 助剂Fe 丙烯
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钇掺杂三氧化二铁催化剂的脱硝性能研究 被引量:1
13
作者 杜沛佞 罗仕忠 +1 位作者 谭仁俊 敬方梨 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2022年第11期137-142,共6页
为提升三氧化二铁(Fe_(2)O_(3))催化剂的脱硝性能,扩展催化剂的活性温度窗口,采用共沉淀法引入助剂钇(Y)元素对Fe_(2)O_(3)催化剂进行改性。通过X射线衍射(XRD)、氮气等温吸-脱附(N_(2)-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨气程序升温脱附(N... 为提升三氧化二铁(Fe_(2)O_(3))催化剂的脱硝性能,扩展催化剂的活性温度窗口,采用共沉淀法引入助剂钇(Y)元素对Fe_(2)O_(3)催化剂进行改性。通过X射线衍射(XRD)、氮气等温吸-脱附(N_(2)-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)等表征方法对样品进行了表征分析。XRD和N_(2)-BET结果表明,Y的掺杂使催化剂结构发生变化,比表面积增加、孔径减小。XPS和NH_(3)-TPD结果证明,Y掺杂Fe_(2)O_(3)具有更多的表面吸附氧(O_(Ⅰ))、Fe^(2+)以及更多的酸量。H_(2)-TPR结果表明,Y的掺杂使催化剂的氧化还原能力略有下降。测试了不同含量Y掺杂的Fe_(2)O_(3)催化剂在150~400℃的脱硝性能,其中Fe_(9)Y_(1)O_(x)催化剂的脱硝活性最佳,在300℃达到81.8%。 展开更多
关键词 脱硝催化剂 三氧化二铁
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Catalytic Performance and Characterization of Anatase TiO_(2) Supported Pd Catalysts for the Selective Hydrogenation of Acetylene 被引量:5
14
作者 GAO Xiao-Ping GUO Zhang-Long +2 位作者 ZHOU Ya-Nan JING Fang-Li CHU Wei 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第3期602-610,共9页
Anatase TiO_(2)nanospindles containing 89%exposed{101}facets(TIO_(2)-101)and nanosheets with 77%exposed{001}facets(TiO_(2)-001)were hydrothermally synthesized and used as supports for Pd catalysts.The effects of the T... Anatase TiO_(2)nanospindles containing 89%exposed{101}facets(TIO_(2)-101)and nanosheets with 77%exposed{001}facets(TiO_(2)-001)were hydrothermally synthesized and used as supports for Pd catalysts.The effects of the TiO_(2)materials on the catalytic performance of Pd/TiO_(2)-101 and Pd/TiO_(2)-001 catalysts were investigated in the selective hydrogenation of acetylene to polymer-grade ethylene.The PdfTiO_(2)-101 catalyst exhibited enhanced performance in terms of acetylene conversion and ethylene yield.To understand these effects,the catalysts were characterized by H_(2)temperature-programmed desorption(H_(2)-TPD),H_(2)temperature-programmed reduction(H=-TPR),transmission electron microscopy(TEM),pulse CO chemisorption,X-ray photoelectron spectroscopy(XPS),and thermogravimetric analysis(TGA).The TEM and CO chemisorption results confirmed that Pd nanoparticles(NPs)on the TiO_(2)-101 support had a smaller average particle size(1.53 nm)and a higher dispersion(15.95%)than those on the TiO_(2)-001 support(average particle size of 4.36 nm and dispersion of 9.06%).The smaller particle size and higher dispersion of Pd on the Pd/TiO_(2)-101 catalyst provided more reaction active sites,which contributed to the improved catalytic activity of this supported catalyst. 展开更多
关键词 Pd/TiO_(2)catalyst Acetylene selective hydrogenation Anatase TiO_(2) {101}plane Structure characterization
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