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吡啶掺杂碳载钴酞菁催化氧还原的电化学性能及在燃料电池中的应用
被引量：
8
1
作者
戴先逢
郑明富
+3 位作者
徐攀
石晶晶
马承禺
乔锦丽
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2013年第8期1753-1761,共9页
以碳黑(VulcanXC-72R)为载体,吡啶(Py)和钴酞菁(CoPc)为催化剂前驱体,经溶剂分散法制备了Py掺杂碳负载纳米钴酞菁复合催化剂(Py-CoPc/C).通过扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、X射线光电子能谱(XPS)分析和X射线衍射(XRD)分析技术对催化剂的...
以碳黑(VulcanXC-72R)为载体,吡啶(Py)和钴酞菁(CoPc)为催化剂前驱体,经溶剂分散法制备了Py掺杂碳负载纳米钴酞菁复合催化剂(Py-CoPc/C).通过扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、X射线光电子能谱(XPS)分析和X射线衍射(XRD)分析技术对催化剂的组成和微观结构进行了表征,并运用线性扫描循环伏安法(LSV)和旋转圆盘电极(RDE)技术考察了不同Py掺杂含量对碳载钴酞菁(CoPc/C)催化氧还原反应(ORR)活性的影响及稳定性.结果显示:Py掺杂可以明显改善CoPc/C对ORR的电催化性能,其中掺杂20%Py下所制备的20%Py-20%CoPc/C催化剂对ORR表现出最佳的催化活性,以其制备的气体扩散电极在O2气氛饱和的0.1mol·L-1KOH电解质溶液中,0.2V(相对于标准氢电极)即可产生明显的氧还原电流,半波电位为-0.03V.相比于40%Py/C和未掺杂的40%CoPc/C,20%Py-20%CoPc/C催化剂的半波电位分别正移了160和15mV.进一步运用RDE理论研究表明,在Py-CoPc/C电极上ORR的电子转移总数为2.38,高于CoPc/C电极上的电子转移总数1.96,从而使ORR的选择性明显提高.SEM-EDS和XRD分析表明Py掺杂提高了CoPc/C催化剂的分散性和N含量,更利于O2的吸附.XPS分析表明:吡啶结构的N与石墨结构的N均存在于Py-CoPc/C催化剂中,与催化剂表面的Co离子配位可能是促使ORR活性提高的原因.最后以20%Py-20%CoPc/C制备了膜电极组装(MEA)电极,应用于H2/O2燃料电池单电池发电,室温下获得最大发电功率密度为21mW·cm-2,相对于CoPc/C提高至2.4倍.
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关键词
碳载钴酞菁
吡啶氮掺杂
氧还原反应
膜电极组装
H2-O2单电池
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职称材料
CoPy/C催化氧还原的碱效应及活性位研究
被引量：
1
2
作者
徐莉
丁蕾
+4 位作者
戴先逢
张璟
田丙伦
刘师尧
乔锦丽
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2013年第1期149-154,共6页
以碳黑(Vulcan XC-72R)为载体,硫酸钴(CoSO4.7H2O)和吡啶(Py)作为催化剂前躯体,经溶剂分散及800℃热处理可制备出高效催化氧还原反应(ORR)的碳载钴吡啶复合催化剂(15%Co25%Py/C,质量分数).采用红外光谱(IR)和X射线光电子能谱(XPS)等对...
以碳黑(Vulcan XC-72R)为载体,硫酸钴(CoSO4.7H2O)和吡啶(Py)作为催化剂前躯体,经溶剂分散及800℃热处理可制备出高效催化氧还原反应(ORR)的碳载钴吡啶复合催化剂(15%Co25%Py/C,质量分数).采用红外光谱(IR)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂的结构进行表征.运用旋转圆盘电极(RDE)技术研究了不同浓度的KOH溶液(0.05～12.0 mol/L)对CoPy/C催化氧还原活性的影响.结果表明,不同浓度的KOH溶液对CoPy/C催化剂催化氧还原反应(ORR)的性能影响很大,在0.05和0.1 mol/L KOH溶液中催化剂活性最高.以其制备的气体扩散电极在0.05 mol/L KOH溶液(O2气氛)中的半波电位为-0.138 V[vs.标准氢电极(SHE)],起峰电位为0.10 V,同时表现出明显的极限扩散电流.在-0.381 V时电流密度达到最大值(4.39 mA/cm2).随着KOH溶液浓度的增加(pH值下降),起始电压沿负方向移动,同时动力学、混合动力学和扩散区的电流密度均下降.RDE研究结果表明,在0.05和0.1 mol/L KOH溶液中,O2在CoPy/C电极上的还原主要经4e-过程还原成H2O.XPS研究结果表明,吡啶作为小分子富氮源对提高催化剂的活性具有重要作用,所制备催化剂经800℃高温热处理形成了石墨N、吡啶N以及部分氧化态的氮结构,其中石墨N和吡啶N作为催化剂的活性中心,提供氧还原活性位,从而使该类催化剂对氧还原表现出很好的电催化性能和选择性.
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关键词
碳载钴吡啶催化剂
氧还原反应
KOH浓度
旋转圆盘电极
活性位
碱性燃料电池
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职称材料
题名
吡啶掺杂碳载钴酞菁催化氧还原的电化学性能及在燃料电池中的应用
被引量：
8
1
作者
戴先逢
郑明富
徐攀
石晶晶
马承禺
乔锦丽
机构
东华大学环境科学与工程学院
浙江吉利控股集团有限公司
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2013年第8期1753-1761,共9页
基金
国家自然科学基金(21173039)
高等学校博士学科点专项科研基金(20110075110001)
国家环境保护纺织工业污染防治工程技术中心(20110927)资助项目~~
文摘
以碳黑(VulcanXC-72R)为载体,吡啶(Py)和钴酞菁(CoPc)为催化剂前驱体,经溶剂分散法制备了Py掺杂碳负载纳米钴酞菁复合催化剂(Py-CoPc/C).通过扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、X射线光电子能谱(XPS)分析和X射线衍射(XRD)分析技术对催化剂的组成和微观结构进行了表征,并运用线性扫描循环伏安法(LSV)和旋转圆盘电极(RDE)技术考察了不同Py掺杂含量对碳载钴酞菁(CoPc/C)催化氧还原反应(ORR)活性的影响及稳定性.结果显示:Py掺杂可以明显改善CoPc/C对ORR的电催化性能,其中掺杂20%Py下所制备的20%Py-20%CoPc/C催化剂对ORR表现出最佳的催化活性,以其制备的气体扩散电极在O2气氛饱和的0.1mol·L-1KOH电解质溶液中,0.2V(相对于标准氢电极)即可产生明显的氧还原电流,半波电位为-0.03V.相比于40%Py/C和未掺杂的40%CoPc/C,20%Py-20%CoPc/C催化剂的半波电位分别正移了160和15mV.进一步运用RDE理论研究表明,在Py-CoPc/C电极上ORR的电子转移总数为2.38,高于CoPc/C电极上的电子转移总数1.96,从而使ORR的选择性明显提高.SEM-EDS和XRD分析表明Py掺杂提高了CoPc/C催化剂的分散性和N含量,更利于O2的吸附.XPS分析表明:吡啶结构的N与石墨结构的N均存在于Py-CoPc/C催化剂中,与催化剂表面的Co离子配位可能是促使ORR活性提高的原因.最后以20%Py-20%CoPc/C制备了膜电极组装(MEA)电极,应用于H2/O2燃料电池单电池发电,室温下获得最大发电功率密度为21mW·cm-2,相对于CoPc/C提高至2.4倍.
关键词
碳载钴酞菁
吡啶氮掺杂
氧还原反应
膜电极组装
H2-O2单电池
Keywords
Carbon supported Co-phthalocyanine
Pyridine-doping
Oxygen reduction reaction
Membrane electrode assembly
H2-O2 single cell
分类号
TM911.4 [电气工程—电力电子与电力传动]
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职称材料
题名
CoPy/C催化氧还原的碱效应及活性位研究
被引量：
1
2
作者
徐莉
丁蕾
戴先逢
张璟
田丙伦
刘师尧
乔锦丽
机构
东华大学环境科学与工程学院
上海攀业氢能源科技有限公司
出处
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2013年第1期149-154,共6页
基金
国家自然科学基金(批准号:21173039)
高等学校博士学科点专项科研基金(批准号:20110075110001)
+1 种基金
浙江省重中之重学科开放基金(批准号:20110927)
国家环境保护纺织工业污染防治工程技术中心和上海市重点学科项目(批准号:B604)资助
文摘
以碳黑(Vulcan XC-72R)为载体,硫酸钴(CoSO4.7H2O)和吡啶(Py)作为催化剂前躯体,经溶剂分散及800℃热处理可制备出高效催化氧还原反应(ORR)的碳载钴吡啶复合催化剂(15%Co25%Py/C,质量分数).采用红外光谱(IR)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂的结构进行表征.运用旋转圆盘电极(RDE)技术研究了不同浓度的KOH溶液(0.05～12.0 mol/L)对CoPy/C催化氧还原活性的影响.结果表明,不同浓度的KOH溶液对CoPy/C催化剂催化氧还原反应(ORR)的性能影响很大,在0.05和0.1 mol/L KOH溶液中催化剂活性最高.以其制备的气体扩散电极在0.05 mol/L KOH溶液(O2气氛)中的半波电位为-0.138 V[vs.标准氢电极(SHE)],起峰电位为0.10 V,同时表现出明显的极限扩散电流.在-0.381 V时电流密度达到最大值(4.39 mA/cm2).随着KOH溶液浓度的增加(pH值下降),起始电压沿负方向移动,同时动力学、混合动力学和扩散区的电流密度均下降.RDE研究结果表明,在0.05和0.1 mol/L KOH溶液中,O2在CoPy/C电极上的还原主要经4e-过程还原成H2O.XPS研究结果表明,吡啶作为小分子富氮源对提高催化剂的活性具有重要作用,所制备催化剂经800℃高温热处理形成了石墨N、吡啶N以及部分氧化态的氮结构,其中石墨N和吡啶N作为催化剂的活性中心,提供氧还原活性位,从而使该类催化剂对氧还原表现出很好的电催化性能和选择性.
关键词
碳载钴吡啶催化剂
氧还原反应
KOH浓度
旋转圆盘电极
活性位
碱性燃料电池
Keywords
CoPy/C catalyst
Oxygen reduction reaction
KOH concentration
Rotating disk electrode
Ac- tire site
Alkaline fuel cell
分类号
O643 [理学—物理化学]
O614 [理学—无机化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
吡啶掺杂碳载钴酞菁催化氧还原的电化学性能及在燃料电池中的应用
戴先逢
郑明富
徐攀
石晶晶
马承禺
乔锦丽
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2013
8
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职称材料
2
CoPy/C催化氧还原的碱效应及活性位研究
徐莉
丁蕾
戴先逢
张璟
田丙伦
刘师尧
乔锦丽
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2013
1
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