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非线性最小二乘法在傅里叶变换红外光谱定量分析中的误差估计 被引量：1
1
作者 李新春 刘建国 +7 位作者 徐亮 沈先春 徐寒杨 束胜全 王钰豪 金岭 邓亚颂 孙永丰 《光子学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期20-31,共12页
根据统计学的参数估计理论,提出在傅里叶变换红外光谱定量分析中使用非线性最小二乘法进行浓度反演的参数误差估计方法。实验中,通过光谱平均次数来控制噪声水平,以此来评估不同噪声水平下混合气体中各组分反演结果的估计误差。结果表明... 根据统计学的参数估计理论,提出在傅里叶变换红外光谱定量分析中使用非线性最小二乘法进行浓度反演的参数误差估计方法。实验中,通过光谱平均次数来控制噪声水平,以此来评估不同噪声水平下混合气体中各组分反演结果的估计误差。结果表明,对于自研抽取式傅里叶变换红外光谱仪,8次平均光谱即可满足反演误差小于3%的需求,64次平均光谱的反演结果配合估计误差可以实现对平均浓度的覆盖率达到100%。随着噪声水平的降低,仪器、环境等非噪声因素的扰动是估计误差的主要部分。该方法在优化光谱定量分析的参数配置和指导光谱仪器系统设计等诸多方面具有重要的应用前景。 展开更多
关键词 傅里叶变换红外光谱 定量分析 非线性最小二乘 多组分 误差估计
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便携式FTIR的机动车尾气检测方法 被引量：12
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作者 曲立国 刘建国 +5 位作者 徐亮 徐寒杨 金岭 邓亚颂 沈先春 束胜全 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1751-1757,共7页
随着汽车排放标准的提高,相关VOC标准从总烃检测变为非甲烷碳氢化合物(NMHC)检测;随着含氧燃料的增加,增加了非甲烷有机气体(NMOG)测量。针对国内汽车尾气分析仪分析组分单一、精度有限、VOCs检测过程复杂等问题,提出了基于便携式FTIR... 随着汽车排放标准的提高,相关VOC标准从总烃检测变为非甲烷碳氢化合物(NMHC)检测;随着含氧燃料的增加,增加了非甲烷有机气体(NMOG)测量。针对国内汽车尾气分析仪分析组分单一、精度有限、VOCs检测过程复杂等问题,提出了基于便携式FTIR的机动车尾气检测方法,基于立体角镜优化FTIR光学系统结构,提高动镜扫描速度,设计便携式且满足抗振动需求的快速FTIR光谱仪。FTIR红外光源输出波段范围为2~20μm,分辨率为0.5 cm^(-1),扫描速度1 Hz,气体池光程为10 m,采用斯特林探测器,其光谱响应范围为600~6000 cm^(-1)。选择CH_(4),C_(2)H_(2),C_(2)H_(4),C_(2)H_(6),C_(3)H_(6),n-C_(5)H_(12),i-C_(5)H_(12),C_(7)H_(8),HCHO,C_(2)H_(5)OH,CH_(3)CHO这些典型HC化合物作为VOC气体检测的替代物。通过标准谱确定尾气成分的波段为900~1100和2700~3100 cm^(-1),涵盖所有待测气体吸收波段。基于AVL台架测试,开展NEDC和WLTC工况实验测试,测试车辆为丰田威驰,测试油品为92号国五。便携式FTIR采用抽取方式进行尾气测量,原始的废气样本来自安装在排气管延长部分的多孔探头,前端安装样气取样装置,主要包括颗粒物过滤和除水汽装置,以防止污染FTIR光学系统。实验表明FTIR可以有效快速测量汽车尾气中CO,CH_(4),NO和主要HC化合物,在FTIR检测限0.5μmol·mol^(-1)下会引入噪声信号,浓度可信度降低。通过分析可以看出输出气体平均浓度降级排列依次是:CO,C_(2)H_(4),CH_(4),NO,i-C_(5)H_(12),C_(2)H_(6),C_(7)H_(8),n-C_(5)H_(12),C_(2)H_(5)OH,CH_(3)CHO。从3个循环的NEDC工况可以看出,每种气体排放呈现一致的规律性变化。针对CO进行了SEMTECH-DS与FTIR测量数据的时间序列比较,结果呈现了较好的规律一致性,但是由于FTIR和SEMTECH-DS测量技术和取样稀释系统不同导致二者浓度差异较大。与传统尾气检测技术相比,便携式FTIR测量系统对瞬态事件有良好的响应,可以在线进行多组分浓度实时测量获取机动车的瞬时排放数据,在满足新规测试要求下,也可以为后期的机动车在实际道路上的排放特征分析和模拟提供可靠的数据支持。 展开更多
关键词 尾气检测 FTIR VOC 红外光谱
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基于多帧背景的泄漏气体自适应匹配滤波检测 被引量：6
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作者 胡运优 徐亮 +6 位作者 徐寒杨 沈先春 孙永丰 徐睆垚 邓亚颂 刘建国 刘文清 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期3307-3313,共7页
被动傅里叶变换红外(FTIR)扫描遥测成像系统采集的红外高光谱图像具有空间、光谱等维度信息,可被用于大气环境中有毒有害气体的识别、定量及可视化。该系统具有光谱分辨率高、非接触式及远距离探测等优点,然而其单帧图像的像元数量少且... 被动傅里叶变换红外(FTIR)扫描遥测成像系统采集的红外高光谱图像具有空间、光谱等维度信息,可被用于大气环境中有毒有害气体的识别、定量及可视化。该系统具有光谱分辨率高、非接触式及远距离探测等优点,然而其单帧图像的像元数量少且部分存在气体吸收或发射特征,无法直接用于红外高光谱图像的目标检测。提出了基于多帧背景的泄漏气体自适应匹配滤波(AMF)检测方法,以短时间内、同一区域的多帧红外高光谱图像为基础,筛选出无目标气体特征的背景光谱并计算探测区域的背景最大似然估计,应用于后续帧的目标气体泄漏检测。红外高光谱图像来自于SF气体的遥测实验,共扫描四帧(120像元/帧),去除前三帧内含有目标气体特征的像元光谱,剩余背景光谱被用于计算背景的最大似然估计,第四帧红外高光谱图像逐像元对SF气体进行的AMF检测,并与非线性最小二乘法反演的SF柱浓度图像比对,结果表明AMF检测高值与柱浓度高值有较强的相关性。为验证多帧背景在不同空间检测方法下的性能,分别对该帧数据进行了基于正交子空间的自适应子空间检测(ASD)、基于混合空间的自适应余弦检测(ACE)及基于斜子空间的最大似然比检测(OGLRT),并分别与SF柱浓度图像比对,结果表明多帧背景适用于不同空间的检测方法。此外,为验证存在目标气体吸收特征的非背景光谱对背景空间的影响,向背景空间中加入多条含有SF气体吸收特征的光谱,通过ROC曲线检验,结果表明背景空间中混入目标气体特征会降低AMF方法的检测性能。AMF检测值的假彩色图像也能应用于被动FTIR扫描遥测成像系统,相较于柱浓度假彩色图像,泄漏源及扩散趋势更为明显。基于红外高光谱图像的检测方法依赖于整体背景的统计特性,相较于单像元光谱波段的反演算法,极大地降低了背景的依赖性。多帧背景下的AMF泄漏气体检测方法能很好地应用于被动FTIR扫描遥测成像系统上并满足在线监测要求。 展开更多
关键词 傅里叶变换红外光谱技术 扫描遥测 气体泄漏 自适应检测
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基于页岩气返排液中甲烷浓度及排放速率的红外光谱反演研究 被引量：4
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作者 成潇潇 刘建国 +3 位作者 徐亮 徐寒杨 金岭 薛明 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期3717-3721,共5页
随着页岩气的开发,传统的手持式甲烷测量仪无法继续应对复杂的开采工况。针对页岩气开发过程中温室气体甲烷的浓度及排放速率难以实时在线监测的问题,利用自主设计并搭建的开放光程傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量系统,对页岩气开采过程... 随着页岩气的开发,传统的手持式甲烷测量仪无法继续应对复杂的开采工况。针对页岩气开发过程中温室气体甲烷的浓度及排放速率难以实时在线监测的问题,利用自主设计并搭建的开放光程傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量系统,对页岩气开采过程中各种工况下返排液进行实时在线测量。其中FTIR分辨率为1 cm^(-1),光程为50 m,红外光源通过返排液正上方被光谱仪接收。对测量所得的红外光谱进行多次平均,提高光谱质量并进行反演计算。从HITRAN数据库中提取甲烷特征吸收截面,考虑环境与仪器等影响,对测量温度进行修正,选取合适的吸收波段,与水汽的吸收截面进行吸收峰叠加,合成标准光谱。使用最小二乘法对实测光谱与标准光谱进行拟合,从而反演出甲烷浓度。并根据返排液排放速率,结合光路通过返排池的距离及红外光谱反演浓度,对页岩气开采过程中甲烷排放速率进行计算。结果表明:不同开采工况下,光谱反演浓度呈明显起伏变化。更换三项分离器时,甲烷浓度有明显上升;在点燃火炬时,甲烷浓度持续低值;其红外光谱反演浓度符合页岩气开采过程中甲烷排放情况。改变测量光谱平均次数,对返排液甲烷进行单位小时和连续80小时测量并分析。在单位小时内,甲烷浓度在100~800μmol·mol^(-1)范围内呈现明显起伏变化;甲烷的排放速率在50~300 m^(3)·h^(-1)内波动。对返排液进行80小时连续测量,甲烷浓度最大值为936.4μmol·mol^(-1),其最大排放速率达到535.1 m^(3)·h^(-1);最低值为36.82μmol·mol^(-1)最小排放速率为18.63 m^(3)·h^(-1)。反演数据结果说明:在页岩气开发过程中,其返排液为一个无组织甲烷排放源,且排放速率在短时间内变化十分明显。红外光谱反演浓度和传统手持式甲烷测量仪测量结果具有较好一致性,相关系数为0.7436。相对于传统手持式甲烷测量仪器,红外光谱反演法具有响应速度更快,非接触远距离,实时在线测量等优势。 展开更多
关键词 页岩气 甲烷 红外反演 浓度 排放速率
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主成分分析在温室气体时序红外光谱处理中的应用研究 被引量：5
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作者 王钰豪 刘建国 +4 位作者 徐亮 邓亚颂 沈先春 孙永丰 徐寒杨 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期2313-2318,共6页
傅里叶变换红外光谱技术可同时测量多种温室气体组分的浓度。仪器噪声和谱线重叠效应会对光谱数据的质量产生影响,从而影响各组分反演浓度的结果。针对上述问题,使用不同数量的主成分对时序测量光谱矩阵进行重建,并将重建光谱矩阵与原... 傅里叶变换红外光谱技术可同时测量多种温室气体组分的浓度。仪器噪声和谱线重叠效应会对光谱数据的质量产生影响,从而影响各组分反演浓度的结果。针对上述问题,使用不同数量的主成分对时序测量光谱矩阵进行重建,并将重建光谱矩阵与原始光谱矩阵之间的欧式距离和余弦距离作为动态选择主成分数量的判据,重建时序测量光谱,从而提高时序光谱数据的质量。采用该方法分别对数值仿真光谱、标准气体测量光谱和外场实验测量光谱进行了处理。结果表明,叠加0.001 RMS噪声的数值仿真光谱经过光谱重建后,光谱的结构特征未明显改变,重建光谱与原始光谱之间的残差标准差为4.191×10^(-4),有效降低了测量光谱中噪声的影响。采用该方法对标准气体的平均测量光谱进行了重建,并比较了重建光谱与平均光谱的反演浓度精度。1 min平均测量光谱反演各组分浓度的精度为CO_(2):0.24μmol·mol^(-1)、CH_(4):5.24 nmol·mol^(-1)、N_(2)O:2.92 nmol·mol^(-1)和CO:4.72 nmol·mol^(-1);5 min平均测量光谱反演各组分浓度的精度为CO_(2):0.18μmol·mol^(-1)、CH_(4):2.30 nmol·mol^(-1)、N_(2)O:1.03 nmol·mol^(-1)和CO:1.53 nmol·mol^(-1);1 min重建光谱反演各组分浓度的精度为CO_(2):0.17μmol·mol^(-1)、CH_(4):2.97 nmol·mol^(-1)、N_(2)O:0.72 nmol·mol^(-1)和CO:1.40μmol·mol^(-1);5 min重建光谱反演各组分浓度的精度为CO_(2):0.15μmol·mol^(-1)、CH_(4):1.74 nmol·mol^(-1)、N_(2)O:0.29 nmol·mol^(-1)和CO:0.97 nmol·mol^(-1)。利用重建光谱进行反演能够显著提高气体反演浓度的精度,5 min重建光谱反演浓度的精度结果能够达到WMO/GAW的扩展测量精度要求。在外场实验中,1 min重建光谱反演CO_(2)得到的浓度与1 min平均光谱反演得到的CO_(2)浓度的相关系数可达到89.40%。综合分析可知,对FTIR时序光谱数据进行主成分动态选择不仅降低了时序测量光谱中噪声的影响,而且有效保留了时序测量光谱的特征变化信息。 展开更多
关键词 傅里叶变换红外光谱 主成分分析 光谱降噪 温室气体
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工业园区边界污染气体定量分析及来源研究 被引量：2
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作者 成潇潇 刘建国 +4 位作者 徐亮 徐寒杨 金岭 沈先春 孙永丰 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期3762-3769,共8页
工业园区中边界污染气体的浓度不仅受工业园区无组织污染源的排放影响,也受园区道路机动车尾气的扩散影响。利用AG-FTIR-DA3000型开放光程傅里叶变换红外光谱(Open-FTIR)测量系统,对厂区边界污染气体进行实时在线测量,确定污染气体厂界... 工业园区中边界污染气体的浓度不仅受工业园区无组织污染源的排放影响,也受园区道路机动车尾气的扩散影响。利用AG-FTIR-DA3000型开放光程傅里叶变换红外光谱(Open-FTIR)测量系统,对厂区边界污染气体进行实时在线测量,确定污染气体厂界实测浓度。同时,针对机动车尾气扩散影响厂区边界污染气体浓度的问题,通过AG-FTIR-DX4000型便携式傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量系统,确定不同排放标准下机动车尾气污染源浓度。利用便携式FTIR测量结果、风速风向、大气稳定度、车流量等变量因素建立参考坐标,给出了高斯扩散的数理模型。并结合Open-FTIR,对Open-FTIR的测量路径进行积分计算并构建点线源扩散模型,从而建立各种排放标准的烟团线源扩散表。将Open-FTIR实测浓度与构建的点线源扩散模型模拟浓度相结合,分析工业园区边界污染气体的来源。结果表明:厂区边界污染气体主要包括一氧化碳、甲烷、乙烯、乙醛、丙烯、甲醇、丙醛、异丁烯、甲醛、二氧化硫,其中一氧化碳、甲烷、乙烯浓度受机动车尾气的扩散影响。早晚高峰期时,机动车尾气的扩散对边界污染气体浓度影响较大;非高峰期,在1:00时与4:00—6:00时浓度骤升,出现高浓度点,不符合机动车尾气模型排放规则,主要受园区排放影响。其最高浓度与集中浓度分别为:5.50与4.00 mg·m^(-3);1.85与1.60 mg·m^(-3);78.00与40.00μg·m^(-3)。对比扩散表,符合尾气扩散浓度分布结果。其他测量结果组分的最高值和平均值依次为:1.65与1.40 mg·m^(-3);2.60与1.27 mg·m^(-3);43.53与11.40 mg·m^(-3);310.23与839.05μg·m^(-3);76.32与38.96μg·m^(-3);47.70与25.20μg·m^(-3);1.33与1.16 mg·m^(-3)。该研究不仅实现了工业园区边界多组分污染气体的实时在线测量,同时结合外场环境及便携式FTIR测量结果实现了边界污染气体浓度的混合测定。为今后对工业园区边界污染气体的来源判断提供了一种分析思路。 展开更多
关键词 厂区边界 VOCS FTIR 机动车尾气 扩散模型
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