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基于氮同位素的珠三角典型地区大气PM_(2.5)中NH_(4)^(+)来源解析 被引量：8
1
作者 江明 张子洋 +7 位作者 李婷婷 林勃机 张正恩 廖彤 袁鸾 潘苏红 李军 张干 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2022年第9期1840-1848,共9页
铵根离子(NH_(4)^(+))可促进颗粒形成和吸湿长大,是雾霾颗粒(PM_(2.5))的重要组分,但其源贡献尚不清楚。准确解析大气NH_(4)^(+)来源存在一定挑战。最近,基于NH_(4)^(+)氮同位素(δ^(15)N)的源解析方法被广泛应用到大气NH_(4)^(+)来源... 铵根离子(NH_(4)^(+))可促进颗粒形成和吸湿长大,是雾霾颗粒(PM_(2.5))的重要组分,但其源贡献尚不清楚。准确解析大气NH_(4)^(+)来源存在一定挑战。最近,基于NH_(4)^(+)氮同位素(δ^(15)N)的源解析方法被广泛应用到大气NH_(4)^(+)来源解析。以珠三角鹤山大气超级站为研究地点,开展为期1年的大气PM_(2.5)样品采集,选取了53个大气PM_(2.5)样品,在分析了水溶性离子、有机碳、元素碳和无机元素的基础上,测试了NH_(4)^(+)的δ^(15)N值。结果表明,鹤山站大气NH_(4)^(+)年均质量浓度为(3.39±2.21)μg·m^(−3),范围为0.07—10.9μg·m^(−3)。NH_(4)^(+)与阴离子物质的量比结果显示鹤山地区为富铵状态,且随机森林模型结果表明,NH_(4)^(+)对于鹤山地区PM_(2.5)的生成具有重要影响。大气颗粒物δ^(15)N-NH_(4)^(+)范围为−14.55‰—18.82‰,其中冬季δ^(15)N-NH_(4)^(+)变化最大(−13.27‰—18.82‰),夏季δ^(15)N-NH_(4)^(+)变化最小(−2.32‰—10.94‰)。贝叶斯源解析结果显示,农业源(畜牧和施肥)和非农业源(生物质燃烧、煤燃烧、机动车排放和废弃物)对大气NH3的年均贡献分别为36.26%和63.74%。在冬季重污染天时(2021年1月6日、1月12日和1月18日),NH_(4)^(+)浓度达全年峰值的同时,非农业源排放占比也达全年最高水平,最高达90.80%,其中机动车排放是非污染天的2—4倍,显示化石燃料燃烧是导致冬季污染事件的重要原因。基于同位素源解析方法所得非农业源NH3排放贡献约为源清单方法所得结果的7倍,源清单法可能严重低估了机动车等重要非农业源的排放贡献。为了进一步改善珠三角地区空气质量,需要重视非农业源NH3的排放。 展开更多
关键词 珠三角 鹤山大气超级站 PM_(2.5) 铵根离子(NH4+) 氮同位素 源解析
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基于多同位素的珠三角PM_(2.5)中二次无机气溶胶来源解析 被引量：1
2
作者 温丽容 林勃机 +7 位作者 李婷婷 张子洋 张正恩 江明 周炎 张涛 李军 张干 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2023年第9期1654-1662,共9页
二次无机气溶胶(SIA,Secondary inorganic aerosol)是PM_(2.5)中的重要组成部分,其快速形成是导致大气能见度下降的重要原因。二次无机气溶胶主要包括硫酸根、硝酸根和铵根离子,其来源广、生成途径复杂,识别其来源存在一定的挑战。最近... 二次无机气溶胶(SIA,Secondary inorganic aerosol)是PM_(2.5)中的重要组成部分,其快速形成是导致大气能见度下降的重要原因。二次无机气溶胶主要包括硫酸根、硝酸根和铵根离子,其来源广、生成途径复杂,识别其来源存在一定的挑战。最近,基于稳定同位素(δ^(34)S-SO_(4)^(2−)、δ^(15)N-NO_(3)^(−)、δ^(18)O-NO_(3)^(−)、δ^(15)N-NH_(4)^(+))的源解析方法被应用到相应污染物的来源解析。选取珠三角鹤山大气超级站作为研究地点,开展了为期1年的大气PM_(2.5)样品采集,在分析了70个样品的水溶性离子、痕量金属元素、有机碳、无机碳的基础上,选取其中的37个大气PM_(2.5)样品,分析了相应的δ^(34)S-SO_(4)^(2−)、δ^(15)N-NO_(3)^(−)和δ^(18)O-NO_(3)^(−)、δ^(15)N-NH_(4)^(+)同位素值,结合稳定同位素平衡和优化的贝叶斯模型进行源解析,定量了各污染源对二次无机气溶胶的影响。结果表明,PM_(2.5)年平均质量浓度为39.8μg∙m^(−3)。PM_(2.5)中SIA占比年均29.8%,呈现春季>冬季>夏季>秋季的季节变化规律,冬季二次污染程度较2013年明显下降;年均各SIA对颗粒质量浓度贡献顺序为硫酸根>硝酸根>铵根。δ^(34)S-SO_(4)^(2−)值范围为1.8‰-9.6‰,平均值为4.5‰±1.7‰。源解析结果显示采样期间燃煤、燃油、生物成因硫排放对鹤山SO_(4)^(2−)分别贡献了41.8%、32.9%、25.3%。δ^(15)N-NO_(3)^(−)范围为0.8‰-8.3‰,平均值为4.7‰±2.0‰。贝叶斯源解析结果显示,燃煤排放是鹤山NO_(3)^(−)最主要来源,年均贡献率达到41.6%,其余污染源年均贡献率排序为,生物质燃烧(BB)>汽油车>船舶>土壤微生物,贡献率依次为20.9%、15.6%、13.9%、8.0%。将各SIA浓度与对应的源解析结果合并,结果表明非化石源对总SIA贡献最大,为37.2%,其次为燃煤源及燃油源,分别为35.6%、27.2%。排放清单法可能低估了非化石源对SIA的贡献,在珠三角地区低估值约为10%。清洁大气时期燃油对SIA的贡献显著高于轻度污染与重度污染时期,最高可达48.4%。 展开更多
关键词 珠三角 PM_(2.5) 二次无机气溶胶 氮同位素 硫同位素 贝叶斯模型
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