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La/Ni改性SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化正丁烷异构化反应性能研究 被引量:3
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作者 张敏秀 张文芳 +3 位作者 周柏成 王鹏照 杨朝合 李春义 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第12期33-38,共6页
利用浸渍法和共沉淀法得到La-Ni改性的硫酸化氧化锆催化剂,并对其在正丁烷异构化反应的性能进行考察。结果表明:改性方法对其催化异构化反应性能具有显著影响;用共沉淀法制得的催化剂在不降低异丁烷收率的前提下,通过减少副反应的发生... 利用浸渍法和共沉淀法得到La-Ni改性的硫酸化氧化锆催化剂,并对其在正丁烷异构化反应的性能进行考察。结果表明:改性方法对其催化异构化反应性能具有显著影响;用共沉淀法制得的催化剂在不降低异丁烷收率的前提下,通过减少副反应的发生来提高异丁烷选择性;而用浸渍法得到的催化剂表现出很高的异丁烷选择性,但正丁烷转化率显著降低,造成异丁烷收率也明显降低。利用Py-FTIR、低温氮气吸附-脱附、红外硫碳分析等表征,发现La-Ni改性处理对正丁烷在催化剂表面氧化脱氢能力影响不大,但对质子活化途径影响较大。共沉淀得到的催化剂表面超强B酸位密度的适度降低有利于提高单分子异构化途径所占的比例,而浸渍法所得催化剂表面B酸密度的显著降低导致其正丁烷转化受阻。 展开更多
关键词 LA Ni硫酸化氧化锆-氧化铝 正丁烷异构化 浸渍法 共沉淀法
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SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化剂表面酸性质对正丁烷异构化反应性能的影响研究 被引量:7
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作者 张文芳 张敏秀 +2 位作者 王鹏照 杨朝合 李春义 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第6期669-674,共6页
采用"沉淀-浸渍"法制备一系列不同硫酸负载量的SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化剂,利用N2吸附-脱附、Py-FTIR、XRD等手段对催化剂进行表征。在常压、200℃、H_2∶C_4=2∶3和质量空速为3 h^(-1)的反应条件下,在固定床微型反应评... 采用"沉淀-浸渍"法制备一系列不同硫酸负载量的SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化剂,利用N2吸附-脱附、Py-FTIR、XRD等手段对催化剂进行表征。在常压、200℃、H_2∶C_4=2∶3和质量空速为3 h^(-1)的反应条件下,在固定床微型反应评价装置上考察了硫酸负载量对SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化正丁烷异构化反应性能的影响。Py-FTIR结果表明,硫酸化处理为催化剂表面提供了丰富的Br?nsted酸性位,其中,强Br?nsted酸性位在正丁烷异构化反应中起重要作用,因此,硫酸化处理可显著提高正丁烷异构化活性,而Lewis酸性位与之没有直接关系。 展开更多
关键词 SO4^2-/ZrO2-Al2O3 酸性位 正丁烷 异构化
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铈改性Silicalite-1分子筛催化剂上甲醇制丙烯反应性能研究 被引量:6
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作者 黄慧文 张敏秀 +2 位作者 陈晨 李春义 崔秋凯 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期1485-1493,共9页
采用浸渍法制备了Ce改性的Silicalite-1分子筛催化剂,利用XRD、N2吸脱附、Py-FTIR和NH_3-TPD等手段对催化剂进行了表征;针对甲醇转化制丙烯(MTP)反应,在常压、450℃和质量空速为9.6 h-1的反应条件下,利用连续流动固定床微型反应评价装置... 采用浸渍法制备了Ce改性的Silicalite-1分子筛催化剂,利用XRD、N2吸脱附、Py-FTIR和NH_3-TPD等手段对催化剂进行了表征;针对甲醇转化制丙烯(MTP)反应,在常压、450℃和质量空速为9.6 h-1的反应条件下,利用连续流动固定床微型反应评价装置,考察了CeO_2负载量对CeO_2/Silicalite-1催化性能的影响。结果表明,与HZSM-5分子筛(SiO_2/Al_2O_3(molar ratio)=200)相比,Silicalite-1分子筛具有更高的丙烯选择性和催化稳定性。Ce的引入可有效调节Silicalite-1分子筛的酸性质和孔结构;合适浓度的Ce改性处理(CeO_2负载量(质量分数)为5.0%)使得Silicalite-1的强酸量降低,其丙烯选择性(质量分数)和催化稳定性分别由原来的31.9%和51 h增加到38.2%和72 h。 展开更多
关键词 甲醇 丙烯 SILICALITE-1 酸性
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载气对SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化正丁烷异构化反应性能的影响 被引量:2
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作者 张文芳 张敏秀 +2 位作者 王鹏照 杨朝合 李春义 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第7期14-18,共5页
采用"沉淀-浸渍"法制备SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化剂,在常压、200℃的反应条件下,在固定床微型反应评价装置上考察了氮气、氢气以及氢氮混合气载气对SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化正丁烷异构化反应性能的影响。结果表明:惰... 采用"沉淀-浸渍"法制备SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化剂,在常压、200℃的反应条件下,在固定床微型反应评价装置上考察了氮气、氢气以及氢氮混合气载气对SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化正丁烷异构化反应性能的影响。结果表明:惰性的氮气仅仅起到稀释原料和中间产物浓度的作用;氢气在该反应中是非惰性的,除稀释作用外,还与催化剂发生相互作用,既能与正丁烷分子在活性中心上发生竞争吸附,还能提高中间物种和产物分子从催化剂表面上脱附的能力,从而减缓催化剂的失活速率。其中,与催化剂的相互作用是其提高催化剂稳定性的关键因素。 展开更多
关键词 载气 硫酸化氧化锆 正丁烷异构化 失活
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硅铝比对HZSM-5分子筛催化正丁烷裂解反应性能的影响 被引量:1
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作者 张文芳 王鹏照 +2 位作者 张敏秀 杨朝合 李春义 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期48-53,共6页
利用原位红外光谱法对不同硅铝比的HZSM-5分子筛催化剂进行表征,并在微反评价装置上对不同硅铝比分子筛催化正丁烷高温裂解活性进行评价,揭示了HZSM-5分子筛"硅铝比-活性位性质-催化性能"三者之间的关系。结果表明,硅铝比[n(S... 利用原位红外光谱法对不同硅铝比的HZSM-5分子筛催化剂进行表征,并在微反评价装置上对不同硅铝比分子筛催化正丁烷高温裂解活性进行评价,揭示了HZSM-5分子筛"硅铝比-活性位性质-催化性能"三者之间的关系。结果表明,硅铝比[n(SiO_2)/n(Al_2O_3)]分别为38和200的HZSM-5分子筛表面活性位类型、数目和强度均存在巨大差异。HZSM-5-38分子筛表面存在较多的强酸性的硅铝桥键羟基和非骨架铝羟基,而HZSM-5-200分子筛表面仅存在少量的弱酸性或不具酸性的微孔内邻位孤立硅羟基和外表面孤立硅羟基。HZSM-5-200分子筛表现出更高的低碳烯烃收率,因而较低的酸密度和酸强度有利于多产烯烃。 展开更多
关键词 HZSM-5 活性位 原位红外光谱法 裂解
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海洋环境地球化学Ⅲ胶卅湾表层海水中砷的存在形态 被引量:1
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作者 李静 张敏秀 +3 位作者 徐潮 赫崇利 周家义 潜琬英 《山东海洋学院学报》 1981年第3期32-38,共7页
研究海水中砷的存在形态,无论从其对海洋生物的毒性效应,还是研究其地球化学特征,都是具有理论和实际意义的问题,因而日益引起了人们的注意。海水中不同形式砷化合物的测定与研究进行得不多,早期Gorgy等(1978)
关键词 胶州湾 海水化学 存在形态 毒性效应
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黄河口及其邻近海域营养盐分布特征 被引量:14
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作者 陈淑珠 顾郁翘 +3 位作者 刘敏光 张敏秀 杨淑海 李静 《青岛海洋大学学报(自然科学版)》 CSCD 1991年第1期34-42,共9页
1985年5、8月中法联合调查黄河口海域的营养盐,其样品采用常规的分光光度法测定。营养盐的分布总趋势是河口附近浓度高,外海浓度低,河口与外海浓度之比达数百倍。在河口及其邻近海域营养盐的分布梯度与盐度的分布一致。在河口控制营养... 1985年5、8月中法联合调查黄河口海域的营养盐,其样品采用常规的分光光度法测定。营养盐的分布总趋势是河口附近浓度高,外海浓度低,河口与外海浓度之比达数百倍。在河口及其邻近海域营养盐的分布梯度与盐度的分布一致。在河口控制营养盐含量的主要因素是河水和海水的混合过程。在119°30′~50′E,37°25′~38°5′N,PO_4—P,SiO_3—Si出现低值区。在此范围附近恰恰浮游植物的总量比较高。对8月份的02站进行了25h的连续观测,其结果是底层营养盐与盐度有良好的负相关性,而表层的相关性较差 黄河具有很高的氮磷比值,这很可能是农业上用氮肥量增多引起的。 展开更多
关键词 黄河口 海域 营养盐 分布特征
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