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酸性介质中含N杂环曼尼希碱缓蚀剂对N80钢缓蚀性能研究
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作者 袁忆雪 张娇玉 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第2期392-400,共9页
曼尼希碱作为一种缓蚀效率优良的缓蚀剂,可以有效抑制碳钢的腐蚀。为了解决酸化腐蚀问题,合成了一种新型含N杂环曼尼希碱缓蚀剂(XY)。首先以苯并三氮唑、4-苯基-3-硫代氨基脲、甲醛为原料经过曼尼希反应,合成了XY。采用红外光谱仪对合... 曼尼希碱作为一种缓蚀效率优良的缓蚀剂,可以有效抑制碳钢的腐蚀。为了解决酸化腐蚀问题,合成了一种新型含N杂环曼尼希碱缓蚀剂(XY)。首先以苯并三氮唑、4-苯基-3-硫代氨基脲、甲醛为原料经过曼尼希反应,合成了XY。采用红外光谱仪对合成产物进行表征;采用静态失重法和电化学法评价合成产物在强酸环境中对N80碳钢的缓蚀性能;采用量子化学分析以及分子动力学模拟等方法探究缓蚀剂的缓蚀机理和吸附行为。实验结果表明:在15%HCl介质中XY缓蚀剂对N80碳钢表现出良好的缓蚀性能;电化学研究表明XY缓蚀剂为混合抑制型缓蚀剂;XY在碳钢表面的吸附行为符合Langmuir吸附等温式,能够自发地吸附在碳钢表面;量子化学分析及分子动力学模拟显示,XY缓蚀剂具有多吸附位点,在Fe(110)的晶面以平面方式吸附在低碳钢表面,且能取代吸附在Fe(110)表面的腐蚀粒子以达到防腐蚀目的。 展开更多
关键词 曼尼希碱 缓蚀剂 酸性介质 缓蚀作用机理
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改性纳米ZSM-5分子筛催化甲醇制对二甲苯的反应性能
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作者 张娇玉 朱生华 +2 位作者 唐瑞源 郑延成 李克华 《西安石油大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第5期109-115,126,共8页
通过水热合成的方法合成纳米ZSM-5分子筛,并采用等体积浸渍法制备ZnO,MgO和P_(2)O_(5)复合改性分子筛,用于催化甲醇高选择性制对二甲苯反应中。采用XRD、SEM、氮气吸附-脱附以及NH_(3)-TPD等手段对催化剂进行表征分析,并在固定床微型反... 通过水热合成的方法合成纳米ZSM-5分子筛,并采用等体积浸渍法制备ZnO,MgO和P_(2)O_(5)复合改性分子筛,用于催化甲醇高选择性制对二甲苯反应中。采用XRD、SEM、氮气吸附-脱附以及NH_(3)-TPD等手段对催化剂进行表征分析,并在固定床微型反应装置上进行甲醇直接制对二甲苯(MTPX)反应性能评价。结果表明:相比于常规微米ZSM-5分子筛,纳米分子筛具有大量晶间介孔,提高总芳烃选择性;Zn改性减少强酸量,增加中强酸酸量,有利于芳烃产物的生成;分子筛上进一步引入适量的MgO和P_(2)O_(5)可以有效覆盖分子筛的部分孔口和外表面的酸性位,对孔道扩散限制产生影响,对位选择性提高至81.1%,对二甲苯选择性提高至23.3%。 展开更多
关键词 纳米ZSM-5分子筛 复合改性 对二甲苯 甲醇 择形性
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磷改性对ZSM-5分子筛催化甲苯甲醇烷基化反应性能的影响 被引量:4
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作者 张娇玉 祝晓琳 +1 位作者 廖丽东 李春义 《石化技术与应用》 CAS 2018年第5期286-290,共5页
采用初湿浸渍法制备出不同P负载量(P_2O_5占ZSM-5分子筛的质量分数)的ZSM-5分子筛催化剂,利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、低温N_2吸脱附等测试方法表征了催化剂的结构和性质,并在固定床微型反应装置上评价了催化剂的... 采用初湿浸渍法制备出不同P负载量(P_2O_5占ZSM-5分子筛的质量分数)的ZSM-5分子筛催化剂,利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、低温N_2吸脱附等测试方法表征了催化剂的结构和性质,并在固定床微型反应装置上评价了催化剂的甲苯甲醇烷基化反应性能。结果表明:当P负载量为7.5%时,ZSM-5分子筛催化剂的催化性能最优,对二甲苯收率为17.78%,甲苯转化率为22.95%,对位选择性高达80.40%;引入的P与分子筛骨架通过氧原子形成化学键,致使分子筛孔道窄化,P还会覆盖分子筛外表面部分酸性位。 展开更多
关键词 催化剂 ZSM-5分子筛 P改性 甲苯甲醇烷基化 对二甲苯 对位选择性 酸性
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改性ZSM-5分子筛高选择性催化甲醇制对二甲苯 被引量:3
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作者 张娇玉 朱生华 +2 位作者 郑延成 祝晓琳 李春义 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第10期50-57,共8页
采用超声浸渍的方法制备了不同Zn负载量的改性ZSM-5分子筛以及Zn、Mg和P复合改性ZSM-5分子筛,通过X射线衍射、N_(2)吸附-脱附、氨吸附-程序升温脱附和吡啶吸附-傅里叶变换红外光谱等手段对催化剂进行表征,并在固定床微型反应器上系统探... 采用超声浸渍的方法制备了不同Zn负载量的改性ZSM-5分子筛以及Zn、Mg和P复合改性ZSM-5分子筛,通过X射线衍射、N_(2)吸附-脱附、氨吸附-程序升温脱附和吡啶吸附-傅里叶变换红外光谱等手段对催化剂进行表征,并在固定床微型反应器上系统探究了不同改性过程对其催化甲醇直接制对二甲苯反应性能的影响。结果表明:Zn改性有效提高了ZSM-5分子筛的芳构化性能,可为甲醇制对二甲苯提供较高的催化活性基础;在最佳Zn负载量时,进一步引入Mg和P对分子筛酸性和孔道结构进行修饰,覆盖孔道酸性位以及窄化孔口,优化了催化剂择形性,有利于目的产物对二甲苯的生成。复合改性分子筛Zn-Mg-P/HZ-5催化剂寿命为36 h,对位选择性(对二甲苯占总二甲苯的比例)为96.00%,对二甲苯选择性高达18.43%,表现出优异的反应性能。 展开更多
关键词 对二甲苯 ZSM-5分子筛 复合改性 甲醇
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不同金属改性对ZSM-5分子筛催化正戊烷和甲醇共芳构化反应性能的影响 被引量:8
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作者 侯扬飞 于明煊 +2 位作者 张娇玉 祝晓琳 李春义 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第8期46-51,共6页
通过浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,得到不同金属、不同负载量改性的分子筛,采用XRD和Py-IR方法对催化剂进行表征。在固定床微型反应装置上,系统探究了不同金属改性对ZSM-5分子筛催化正戊烷和甲醇共芳构化反应性能的影响。结果表明:Zn,Ag... 通过浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,得到不同金属、不同负载量改性的分子筛,采用XRD和Py-IR方法对催化剂进行表征。在固定床微型反应装置上,系统探究了不同金属改性对ZSM-5分子筛催化正戊烷和甲醇共芳构化反应性能的影响。结果表明:Zn,Ag,Ni,Cu改性ZSM-5分子筛均能提高共芳构化反应的芳烃选择性,Ni、Ag改性ZSM-5分子筛表现出更优的芳构化效果,在最优金属负载量下,共芳构化反应中正戊烷和甲醇转化率保持在100%,芳烃选择性高达37.69%;Zn,Ag,Ni,Cu改性ZSM-5分子筛均有新的L酸位形成,B酸量减少,L酸量增加,促进了脱氢反应,反应过程中有更多的烯烃中间体转化为芳烃,提高了芳烃选择性;在不同金属改性ZSM-5分子筛作用下,产物芳烃组成中有不同组分含量的提高。 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 金属 正戊烷 甲醇 共芳构化
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改性HZSM-5分子筛催化正戊烷与甲醇共芳构化反应 被引量:2
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作者 侯扬飞 于明煊 +2 位作者 张娇玉 祝晓琳 李春义 《石化技术与应用》 CAS 2019年第3期171-175,共5页
采用浸渍法对HZSM-5分子筛进行改性,得到不同金属离子改性的分子筛,并且借助X射线衍射法和吡啶吸附红外光谱法对催化剂性质进行了表征。在固定床微反装置中,以正戊烷与甲醇为共芳构化反应原料,评价了改性HZSM-5分子筛催化剂的反应性能... 采用浸渍法对HZSM-5分子筛进行改性,得到不同金属离子改性的分子筛,并且借助X射线衍射法和吡啶吸附红外光谱法对催化剂性质进行了表征。在固定床微反装置中,以正戊烷与甲醇为共芳构化反应原料,评价了改性HZSM-5分子筛催化剂的反应性能。结果表明:由Zn,Ag,Ni离子改性的催化剂相对结晶度依次为89.30%,88.96%,91.32%;当金属离子负载质量分数为2%时,采用Zn离子改性HZSM-5分子筛(SiO_2/Al_2O_3,摩尔比,38)催化剂,在反应温度为475℃,原料烃质量空速为2.0 h^(-1)及常压条件下,甲醇和正戊烷转化率分别约为100%,92.76%;当甲醇/正戊烷(摩尔比)为1∶1时,正戊烷转化率降至87.89%;甲醇的加入可抑制干气生成;共芳构化反应中存在协同作用,提高了芳烃选择性。在正戊烷与甲醇共芳构化反应中,当金属离子负载质量分数为2%时,与Zn离子改性催化剂相比,Ni或Ag离子改性的正戊烷转化率提高了约10个百分点。 展开更多
关键词 HZSM-5分子筛 金属离子改性 正戊烷 甲醇 共芳构化
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正戊烷和甲醇共芳构化反应中Zn/ZSM-5催化剂的失活研究 被引量:2
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作者 侯扬飞 于明煊 +2 位作者 张娇玉 祝晓琳 李春义 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第9期53-58,共6页
对正戊烷和甲醇共芳构化反应与单独芳构化反应进行了比较,通过催化剂连续反应及再生的方法对共芳构化反应中导致Zn /ZSM-5催化剂失活的因素进行了系统的探究,并采用X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FT... 对正戊烷和甲醇共芳构化反应与单独芳构化反应进行了比较,通过催化剂连续反应及再生的方法对共芳构化反应中导致Zn /ZSM-5催化剂失活的因素进行了系统的探究,并采用X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、氮气吸附-脱附等方法对新鲜剂和再生后的催化剂进行了表征。结果表明:共芳构化反应相比于甲醇单独芳构化反应,催化剂失活减慢,共芳构化反应相比于正戊烷单独芳构化反应,可以得到更高的芳烃选择性;共芳构化反应中有甲醇存在时,催化剂除了积炭失活外,还存在分子筛水热脱铝失活,导致再生后的催化剂不能完全恢复原有的活性。 展开更多
关键词 甲醇 正戊烷 共芳构化 Zn/ZSM-5 失活 再生
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湍动流化床中甲醇制烃反应的研究 被引量:1
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作者 韩超一 张娇玉 +1 位作者 尤廷正 李春义 《炼油技术与工程》 CAS 2015年第8期6-11,共6页
以ZSM-5分子筛为催化剂活性组分,在提升管中试装置上考察了反应温度、停留时间及催化剂结焦量对湍流床中甲醇制烃反应的影响。结果表明,高温利于生产低碳烯烃而不利于生产汽油,在考察温度(360-550℃)下,甲醇几乎完全转化,低碳烯烃收... 以ZSM-5分子筛为催化剂活性组分,在提升管中试装置上考察了反应温度、停留时间及催化剂结焦量对湍流床中甲醇制烃反应的影响。结果表明,高温利于生产低碳烯烃而不利于生产汽油,在考察温度(360-550℃)下,甲醇几乎完全转化,低碳烯烃收率均有所增大,汽油收率明显降低;长停留时间利于生产汽油而不利于生产低碳烯烃,在考察停留时间(3.1-9.8 s),甲醇接近完全转化,低碳烯烃收率均有所降低,汽油收率增大;结焦会降低甲醇转化率,适度结焦利于生产低碳烯烃而不利于生产汽油,在考察单位质量催化剂结焦量0-17 mg/g,乙烯、丙烯收率均增大,汽油收率有所降低。从多产低碳烯烃兼顾汽油的角度出发,最佳工艺条件为:反应温度450℃,停留时间3.7 s,单位质量催化剂结焦量3 mg/g。 展开更多
关键词 甲醇 ZSM-5催化剂 湍流床 低碳烯烃 汽油
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