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不同结构导向剂合成不同硅含量SAPO-34分子筛的酸性质 被引量：4
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作者 王磊 孙毯毯 +6 位作者 闫娜娜 刘晓娜 马超 徐舒涛 郭鹏 田鹏 刘中民 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第4期57-64,共8页
SAPO-34分子筛由于其独特的拓扑结构和适宜的酸性,在以甲醇制烯烃(MTO)和氨气选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)为代表的系列催化反应中显示了优良的性能,因此吸引了研究者的广泛关注。但是,在合成过程中如何通过选择有机模板和控制硅... SAPO-34分子筛由于其独特的拓扑结构和适宜的酸性,在以甲醇制烯烃(MTO)和氨气选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)为代表的系列催化反应中显示了优良的性能,因此吸引了研究者的广泛关注。但是,在合成过程中如何通过选择有机模板和控制硅含量来得到合适酸量的SAPO-34催化剂是极具挑战的。本文中,四个系列的SAPO-34分子筛,即分别由四乙基氢氧化铵(TEAOH)、二异丙胺(DIPA)、正丁胺(nBA)和吗啉(MOR)为有机模板剂合成不同硅含量的样品,通过热重量分析(TG),结构精修和固态核磁进行了研究。TG和结构精修结果显示在TEAOH和DIPA合成的SAPO-34分子筛cha(一种复合结构单元)笼子中只有一个结构导向剂而MOR和nBA合成的SAPO-34分子筛的cha笼中有两个。采用固态核磁氢谱(^(1)H ss-NMR)探究碱性探针分子氘代乙腈(CD_(3)CN)和分子筛骨架之间主客体的相互作用,并对其酸性(酸量和酸强度)进行了系统的研究。例如,TEAOH合成的SAPO-34分子筛随着硅含量的增加酸强度增加而酸量却保持着不变。而DIPA合成的SAPO-34,与前者存在较大的差异,即随着硅含量的上升,酸量显著下降而酸强度只发生了微小的变化。该工作为SAPO-34分子筛催化剂酸性的定向调变提供了理论基础。 展开更多
关键词 SAPO-34 有机模板剂 酸性质 固体核磁 结构精修 硅分布 多孔材料
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利用适用于SAPO-34的有机结构导向剂合成SSZ-13分子筛(英文)
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作者 王磊 孙毯毯 +5 位作者 闫娜娜 马超 刘晓娜 田鹏 郭鹏 刘中民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1716-1722,共7页
硅铝分子筛SSZ-13和硅磷铝分子筛SAPO-34已广泛应用于已商业化的催化应用中,如甲醇制烯烃反应(MTO)和氨气选择性催化还原反应(NH3-SCR).目前,已有多种商业化的有机结构导向剂(OSDA)可用于制备SAPO-34,而用于合成SSZ-13的OSDA仍主要依赖... 硅铝分子筛SSZ-13和硅磷铝分子筛SAPO-34已广泛应用于已商业化的催化应用中,如甲醇制烯烃反应(MTO)和氨气选择性催化还原反应(NH3-SCR).目前,已有多种商业化的有机结构导向剂(OSDA)可用于制备SAPO-34,而用于合成SSZ-13的OSDA仍主要依赖经典的N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH).因此,寻找具有较高性价比且可导向合成高硅铝比(SAR)SSZ-13的OSDAs具有重要意义.本文使用3种可制备SAPO-34的OSDAs[二异丙胺(DIPA)、二丙胺(DPA)、正丁胺(nBA)]替代部分TMAdaOH,发现即使不加入晶种也可合成出SSZ-13.采用粉末X射线衍射(PXRD)和固体核磁共振(ss-NMR)分析方法对制备的SSZ-13进行了系统研究.结果显示,所合成的具有可调变SARs的SSZ-13负载Cu之后,在NH3-SCR性能上与商业化催化剂相当.此外,通过研究DIPA和TMAdaOH合成SSZ-13的晶化机理发现, DIPA的加入可以加快结晶过程、提高产率并防止非晶相的形成.本文提出的观点可为寻找更高效和商业化的SSZ-13结构导向剂及合成具有特定性质的SSZ-13提供参考. 展开更多
关键词 多孔材料 分子筛 结构导向剂 SSZ-13 SAPO-34
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