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超短c轴盘簇L沸石介晶的晶种诱导合成:形貌控制、解耦机理和增强吸附
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作者 严珂欣 叶兆祺 +5 位作者 孔令涛 李贺 杨雪 张亚红 张宏斌 唐颐 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第9期90-92,共3页
缩短沸石材料的微孔孔道能有效提升客体分子的扩散传质性能。但目前一维L沸石(LTL)的合成中,缩短其沿一维微孔孔道方向(c轴方向)的长度至20到50 nm仍是一个挑战。本文首次在简单无机体系中通过加入纳米棒簇状L沸石作为晶种,快速(仅需4 h... 缩短沸石材料的微孔孔道能有效提升客体分子的扩散传质性能。但目前一维L沸石(LTL)的合成中,缩短其沿一维微孔孔道方向(c轴方向)的长度至20到50 nm仍是一个挑战。本文首次在简单无机体系中通过加入纳米棒簇状L沸石作为晶种,快速(仅需4 h)合成了一种新型的L沸石介观结构晶体,且无需外加任何晶化修饰剂与模板剂。该介晶呈现出一种由超薄(约29 nm)的圆盘纳米晶沿c轴定向堆叠而成的盘簇形貌。这一独特的晶种诱导策略能够有效解耦L沸石的成核和生长阶段,为精确调控每个阶段的晶化行为以获得所需形貌结构提供了更大的操作空间。通过分析合成体系中介观尺度的晶核和微观尺度的基本构建单元衍化规律,实现了对晶种具体作用及衍化规律的解构:晶种溶解出的环笼结构加速了凝胶有序化,缩短了诱导期;而晶种溶解后的残余部分为生长期提供了密集的初始晶核,导向了新型盘簇结构的形成。通过对沸石生长条件进行调节,证实了其生长期存在蠕虫状前驱颗粒组装的行为,并实现了对盘簇中圆盘沿c轴方向厚度在18到55 nm范围内的精细调控。此外,通过选择直径为0.43到4.5 nm的系列模型分子作为吸附质,证明了该超短c轴样品在气相和液相体系大幅增强的吸附应用潜力。样品在小分子的扩散速率和大分子在气相的吸附量方面确实具有优势。在实际应用中,该样品在芳烃的吸附和分离以及染料和蛋白质的吸附方面具有一定的优势。 展开更多
关键词 L沸石 晶化机理 非经典晶化机理 形貌调控 吸附性能 晶种法
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计算机在大学化学实验教学中的应用 被引量:16
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作者 唐颐 胡军 +2 位作者 王晓青 张桂玲 李蕾 《大学化学》 CAS 2004年第3期40-43,62,共5页
以悉尼大学一年级化学实验在线预习系统为例 ,介绍网上预习和在线测试的思想 ,通过对测试结果的分析统计 ,教师和学生可以准确了解实验难点和预习情况 ,从而有效地利用实验时间 。
关键词 计算机 大学化学教育 实验教学 在线预习 在线测试 网页设计
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改性Y沸石的孔结构与催化性能 被引量:6
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作者 唐颐 华伟明 高滋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1992年第5期595-601,共7页
测定了不同方法改性的Y沸石样品的N_2吸附和脱附等温线,并计算了样品的微孔、大孔和二次孔的孔容和表面积,以及样品的二次孔分布,证实改性方法对样品的孔结构有显著的影响。同时,还考察了不同尺码探针分子在改性Y沸石样品上的酸催化反... 测定了不同方法改性的Y沸石样品的N_2吸附和脱附等温线,并计算了样品的微孔、大孔和二次孔的孔容和表面积,以及样品的二次孔分布,证实改性方法对样品的孔结构有显著的影响。同时,还考察了不同尺码探针分子在改性Y沸石样品上的酸催化反应活性,将所得数据与样品的酸量、酸强度和二次孔容相关联,取得了满意的结果。说明对大尺码反应分子,改性过程中生成的大孔径二次孔,对提高沸石催化剂的反应活性是有利的。 展开更多
关键词 Y沸石 孔结构 酸催化反应
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丝光沸石孔口改性及对反应对位选择性的影响 被引量:4
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作者 唐颐 陆璐 高滋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第6期514-520,共7页
详细研究了用Si(OCH3)4化学蒸气沉积法(C.V.D.)精细调节丝光沸石孔口尺寸的方法,制备了一系列孔口尺寸不同的SiHM沸石,并对这些样品的吸附性能、酸性质和择形催化作用进行了考察.结果表明,通过Si(OCH3)4C.V.D.方法制备... 详细研究了用Si(OCH3)4化学蒸气沉积法(C.V.D.)精细调节丝光沸石孔口尺寸的方法,制备了一系列孔口尺寸不同的SiHM沸石,并对这些样品的吸附性能、酸性质和择形催化作用进行了考察.结果表明,通过Si(OCH3)4C.V.D.方法制备的孔口尺寸各异的SiHM沸石,内表面酸性质保持不变;将其用于甲苯歧化反应,对位选择性明显增加,在相近转化率条件下,二甲苯产物中对二甲苯的摩尔分数可提高到0.40以上;但对邻二甲苯异构化反应,由于反应不是单纯由反应产物扩散控制,它们的对位选择性并无明显改善. 展开更多
关键词 丝光沸石 孔口 改性 甲苯 歧化
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金属元素对Y沸石的液固相类质同晶取代 被引量:5
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作者 唐颐 徐金锁 高滋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1990年第12期1317-1321,共5页
用(NH_4)_2TiF_6、(NH_4)_3ZrF_7和(NH_4)_3FeF_6为取代剂研究了Ti、Pe和Zr等杂原子对Y沸石的液固相类质同晶取代规律,发现Ti、Fe和Zr主要取代Y沸石中的A1,其取代程度取决于溶液中M/A1比,最高允许M/A1比与杂原子的半径和氟配合物的稳定... 用(NH_4)_2TiF_6、(NH_4)_3ZrF_7和(NH_4)_3FeF_6为取代剂研究了Ti、Pe和Zr等杂原子对Y沸石的液固相类质同晶取代规律,发现Ti、Fe和Zr主要取代Y沸石中的A1,其取代程度取决于溶液中M/A1比,最高允许M/A1比与杂原子的半径和氟配合物的稳定常数有关。用XRD、IR、DTA和TPR表征了相对结晶度大于80%的杂原子Y沸石。Ti、Fe和Zr等杂原子进入Y沸石后,沸石的晶胞参数增大,热稳定性下降,红外反对称伸缩振动频率红移,且变化的程度与取代原子的半径和取代量有明显的对应关系,说明杂原子以四面体形式进入Y沸石骨架。 展开更多
关键词 Y沸石 类质同晶取代 热稳定性
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大比表面层柱磷酸锡的制备和催化性能 被引量:3
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作者 唐颐 张华 +1 位作者 王霞 高滋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1997年第8期1337-1342,共6页
详细研究了氧化铬层柱磷酸锡的制备规律,革新了文献中丙胺加大量季铵盐的两步胶体化法,用有机胺使层板一步胶体化成功地制备了高比表面积的层柱磷酸锡,其最高比表面积达445m2/g。样品经400℃焙烧后仍具有良好的层柱结构,可形成规... 详细研究了氧化铬层柱磷酸锡的制备规律,革新了文献中丙胺加大量季铵盐的两步胶体化法,用有机胺使层板一步胶体化成功地制备了高比表面积的层柱磷酸锡,其最高比表面积达445m2/g。样品经400℃焙烧后仍具有良好的层柱结构,可形成规整的平行板型中孔,孔径集中在1.7~5nm范围内.丙醇脱水和异丙苯裂解反应表明氧化锆层柱磷酸锡具有弱酸催化活性;环己烷脱氢反应表明,氧化铬层柱磷酸锡比负载型氧化铬催化剂有更高的脱氢活性. 展开更多
关键词 氧化铬 层柱 磷酸锡 制备 催化活性
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沸石的骨架结构与酸强度 被引量:4
7
作者 唐颐 华伟明 高滋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第12期1116-1120,共5页
The decomposition of neopentane has been used as a probe reaction to test the acid strength of zeolites with different composition and framwork structures. For a series of dealuminated HM zeolites, the acid strength i... The decomposition of neopentane has been used as a probe reaction to test the acid strength of zeolites with different composition and framwork structures. For a series of dealuminated HM zeolites, the acid strength increases first and then decreases as the Si/Al ratio of the zeolites is increased. The strongest acid strength aPpears at Si/Al ratio 8.1. For zeolites with different framework structure, the acid strength is in the order of HM>Hβ >HSY>HZSM-5≈HZSM-12. Changes in acid strength are discussed in relation to structural properties of the zeolites. 展开更多
关键词 沸石分子筛 酸强度 骨架结构
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(NH_4)_2SiF_6去铝补硅法制备富硅Y沸石 被引量:4
8
作者 唐颐 高滋 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1990年第12期808-814,共7页
以NH_4Y沸石为原料,采用(NH4)_2SiF_6去铝补硅得到了硅铝比在2.6—9.8范围内,结晶度高的富硅 Y 沸石。系统介绍了反应物浓度、反应温度和时间、(NH_4)_2SiF_6滴加速度、缓冲液浓度和用量等对产品性质的影响,并对造成这些影响的原因进行... 以NH_4Y沸石为原料,采用(NH4)_2SiF_6去铝补硅得到了硅铝比在2.6—9.8范围内,结晶度高的富硅 Y 沸石。系统介绍了反应物浓度、反应温度和时间、(NH_4)_2SiF_6滴加速度、缓冲液浓度和用量等对产品性质的影响,并对造成这些影响的原因进行了探讨。用 XRD、SEM、DTA-TG-DTG 和 IR 等实验手段对不同硅铝比的富硅 Y 沸石进行了表征,发现随着硅铝比增加,Y 沸石的亲水性减弱,热稳定性提高,超笼和小笼羟基振动频率有规律地变化,质子酸强度增加。 展开更多
关键词 Y沸石 去铝补硅法
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沸石电流变液材料的研究 被引量:1
9
作者 唐颐 彭菊芳 +4 位作者 高滋 叶聚丰 沈岩 邱志勇 周鲁卫 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第1期61-65,共5页
系统地研究了沸石的由离子类型、数目、骨架的孔道大小和结构特性对沸石电流变液性能的影响,证实了阳离子在电场中的迁移所引起的晶粒极化是Y,A和M等沸石电流变特性的基础,指出了较大的孔径和具有足够多易迁移的阳离子是该类沸石具有... 系统地研究了沸石的由离子类型、数目、骨架的孔道大小和结构特性对沸石电流变液性能的影响,证实了阳离子在电场中的迁移所引起的晶粒极化是Y,A和M等沸石电流变特性的基础,指出了较大的孔径和具有足够多易迁移的阳离子是该类沸石具有较好电流变性的的前提.根据NaZSM-5沸石在高电场中与其它沸石表现不同,具有屈服应力大而漏电流小的特点,提出了沸石晶粒极化还可能存在的另一种新的晶格变形机理. 展开更多
关键词 电流变液 沸石 晶格变形
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催化与分形 被引量:2
10
作者 唐颐 《大学化学》 CAS 1995年第6期38-42,48,共6页
催化与分形唐颐(复旦大学化学系上海200433)催化材料品种繁多,大部分是物理结构复杂的多孔高表面物质,如何科学地描述其繁杂的构型,从分子水平上准确地了解催化材料及其性能是一项极其重要的工作。80年代初,Man-de... 催化与分形唐颐(复旦大学化学系上海200433)催化材料品种繁多,大部分是物理结构复杂的多孔高表面物质,如何科学地描述其繁杂的构型,从分子水平上准确地了解催化材料及其性能是一项极其重要的工作。80年代初,Man-delbort[1,2]提出了自然界许... 展开更多
关键词 催化材料 分形 催化反应
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MCM-41负载SO_4^(2-)/ZrO_2超强酸的性能研究 被引量:42
11
作者 雷霆 华伟明 +2 位作者 唐颐 乐英红 高滋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第8期1240-1243,共4页
采用浸渍 -焙烧法制备了 MCM-4 1负载 SO2 - 4 /Zr O2 ( SZ)超强酸催化剂 ,并考察了其织构性质及酸性的变化规律 .结果发现 ,过高的 SZ负载量会引起 MCM-4 1介孔结构的破坏 ,而负载量过低则不能产生超强酸性 .适宜的负载量为 4 0 %左右 ... 采用浸渍 -焙烧法制备了 MCM-4 1负载 SO2 - 4 /Zr O2 ( SZ)超强酸催化剂 ,并考察了其织构性质及酸性的变化规律 .结果发现 ,过高的 SZ负载量会引起 MCM-4 1介孔结构的破坏 ,而负载量过低则不能产生超强酸性 .适宜的负载量为 4 0 %左右 .样品的超强酸性随其 Zr O2 含量的增加而递增 .SZ的引入同时也增加了样品的中强酸酸性和弱酸酸性 ,样品酸性可通过改变 展开更多
关键词 SO^2-4/ZrO2 MCM-41 超强酸催化剂 性能
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γ-Al_2O_3负载Cr促进SO_4^(-2)/ZrO_2固体超强酸研究 被引量:19
12
作者 雷霆 华伟明 +2 位作者 唐颐 乐英红 高滋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第11期1697-1702,共6页
将 Cr促进的 SO2 - 4 /Zr O2 ( SZ)固体超强酸 Cr-SZ负载于 γ-Al2 O3载体上 ,制成 Cr-SZ/Al2 O3系列固体超强酸 ,利用探针反应考察了其超强酸性、中强酸性和弱酸性的变化情况 .详细研究了样品的比表面、硫含量、 Zr O2 晶化情况及正丁... 将 Cr促进的 SO2 - 4 /Zr O2 ( SZ)固体超强酸 Cr-SZ负载于 γ-Al2 O3载体上 ,制成 Cr-SZ/Al2 O3系列固体超强酸 ,利用探针反应考察了其超强酸性、中强酸性和弱酸性的变化情况 .详细研究了样品的比表面、硫含量、 Zr O2 晶化情况及正丁烷低温异构化反应活性 .结果发现 ,负载后部分 Cr-SZ的正丁烷低温异构化反应活性显著提高 .含铬样品酸强度和脱氢性能的增强对其正丁烷异构化反应活性的提高均有贡献 .样品酸性和脱氢性之间的合适匹配使 Cr-SZ/Al2 O3显示出很高的正丁烷异构化反应活性 . 展开更多
关键词 固体超强酸 氧化铝负载 正丁烷 异构化 催化活性
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合成气一步法制二甲醚双功能催化剂的研究进展 被引量:36
13
作者 夏建超 毛东森 +1 位作者 陈庆龄 唐颐 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第8期788-794,共7页
概述了以合成气为原料一步法合成二甲醚双功能催化剂的研究现状及最新进展,分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分、两种活性组分的复合方法及配比等。锫和硼等是CuO-ZnO-Al2O3甲醇合成活性组分的良好助剂,硼... 概述了以合成气为原料一步法合成二甲醚双功能催化剂的研究现状及最新进展,分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分、两种活性组分的复合方法及配比等。锫和硼等是CuO-ZnO-Al2O3甲醇合成活性组分的良好助剂,硼、硅和钨可增强脱水组分γ-Al2O3的酸性,水蒸气处理和添加助剂可增加脱水组分HZSM-5的稳定性,共沉淀沉积法是制备双功能催化剂的较好方法。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 一步法 双功能催化剂
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纳米沸石的合成、性质、组装及应用 被引量:34
14
作者 王亚军 唐颐 王星东 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第3期217-223,共7页
对纳米沸石的合成、理化性质以及在纳米组装和催化反应中的应用进行了综述。在纳米沸石的合成中 ,采用较低的晶化温度是得到纳米沸石的最主要的途径。与大晶粒的沸石相比 ,纳米沸石表现出一些独特的理化性质 ,如高的外比表面积、丰富的... 对纳米沸石的合成、理化性质以及在纳米组装和催化反应中的应用进行了综述。在纳米沸石的合成中 ,采用较低的晶化温度是得到纳米沸石的最主要的途径。与大晶粒的沸石相比 ,纳米沸石表现出一些独特的理化性质 ,如高的外比表面积、丰富的表面硅羟基和自聚集特性等。由于纳米沸石具有很好的单分散性、可调的表面电性质和自聚集性质 ,因此是一种理想的纳米“构建块” ,通过选择合适的模板可以组装出具有各种形貌和结构的多级孔道结构沸石材料。纳米沸石在一些催化反应中也表现出某些方面的独特性能 ,如高的活性。 展开更多
关键词 纳米沸石 合成 性质 组装 应用 表征 组装
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ZrO_2/SO_4^(2-)超强酸体系形成过程的研究 被引量:87
15
作者 高滋 陈建民 唐颐 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1992年第12期1498-1502,共5页
本文用XRD、TG-DTG-DTA、SEM和化学分析等多种实验手段研究了浸渍H_2SO_4的无定形ZrO_2在不同焙烧温度下的晶化和相变,失水和失硫等过程.实验结果表明,这些过程与超强酸的形成密切相关,在ZrO_2/SO_4^(2-)超强酸体系中不存在水和游离H_(2... 本文用XRD、TG-DTG-DTA、SEM和化学分析等多种实验手段研究了浸渍H_2SO_4的无定形ZrO_2在不同焙烧温度下的晶化和相变,失水和失硫等过程.实验结果表明,这些过程与超强酸的形成密切相关,在ZrO_2/SO_4^(2-)超强酸体系中不存在水和游离H_(2)SO_(4),体系超强酸强度最高时ZrO_2呈四方晶相,晶体表面约有略少于1/3的Zr原子与SO_4^(2-)根相结合. 展开更多
关键词 超强酸 二氧化锆 硫酸根
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高硅MCM-22分子筛的合成及其C_4烯烃裂解性能 被引量:12
16
作者 赵国良 滕加伟 +4 位作者 许宁 唐颐 谢在库 杨为民 陈庆龄 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期1140-1142,共3页
MCM-22 zeolite with a high SiO2/Al2O3 ratio was synthesized in the hydrothermal system of Na2O-SiO2-Al2O3-(CH2)6NH and its catalytic performance in the C4-olefins cracking reaction was investigated. It was found tha... MCM-22 zeolite with a high SiO2/Al2O3 ratio was synthesized in the hydrothermal system of Na2O-SiO2-Al2O3-(CH2)6NH and its catalytic performance in the C4-olefins cracking reaction was investigated. It was found that MCM-22 showed an excellent catalytic performance on C4-olefins cracking reaction to produce propylene. The results indicated that high temperature and high LHSV(liquid hourly space velocity) were favorable for the production of propylene with a high selectivity. Lifetime test of HMCM-22 and HZSM-5 for the cracking of C4 olefins indicates that the deactivation rate of HMCM-22 is lower than that of HZSM-5. 展开更多
关键词 催化裂解 MCM-22 C4烯烃 丙烯
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煤基活性炭制备工艺及表面性质的研究进展 被引量:23
17
作者 任楠 夏建超 +1 位作者 董安钢 唐颐 《洁净煤技术》 CAS 2001年第2期46-50,共5页
煤是制备活性炭或活性炭复合物的重要原料。综述了活化条件和原料组成对煤基活性炭的孔结构和表面性质的影响 ,并对煤基活性炭的研究发展方向进行了展望。
关键词 煤矸石 煤基活性炭 孔结构 表面基因 制备工艺 活化条件
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层状磷酸锆的合成与性质研究 被引量:18
18
作者 张华 徐金锁 +1 位作者 唐颐 高滋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1997年第2期172-176,共5页
用回流、水热晶化和HF沉淀三种方法制备了α-Zr(HPO4)2·H2O(α-ZrP)晶体.HF沉淀法制备的α-ZrP晶体尺寸最大,层板有序度最高,水热法次之,回流法最差.水热法合成的α-ZrP尾板本身的结晶度最高.随α-ZrP晶粒增大,层... 用回流、水热晶化和HF沉淀三种方法制备了α-Zr(HPO4)2·H2O(α-ZrP)晶体.HF沉淀法制备的α-ZrP晶体尺寸最大,层板有序度最高,水热法次之,回流法最差.水热法合成的α-ZrP尾板本身的结晶度最高.随α-ZrP晶粒增大,层板有序度和层间水的脱除温度均提高,并且需要嵌入更多的烷基胺和醇胺才能导致层板胶体化.HF沉淀法和回流法制备的α-ZrP层板较易水解,水热法制备的样品水解率较低,但三种样品在有机胺浓度为等当点时水解率均不超过20%. 展开更多
关键词 层状 磷酸锆 胶体化 层板有序性
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导向剂法转化天然资源选择性制备NaX沸石 被引量:8
19
作者 王德举 唐颐 +3 位作者 刘仲能 夏建超 谢在库 陈庆龄 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期136-140,共5页
利用导向剂法选择性地将天然硅铝矿物高岭土和工业废弃物煤矸石转化为NaX沸石 ,并用该方法对铝土矿制取聚合氯化铝后的废渣进行了转化。对制备的沸石产品进行了XRD和SEM表征 ,并对其离子交换能力进行了评估。根据实验结果 ,提出了利用... 利用导向剂法选择性地将天然硅铝矿物高岭土和工业废弃物煤矸石转化为NaX沸石 ,并用该方法对铝土矿制取聚合氯化铝后的废渣进行了转化。对制备的沸石产品进行了XRD和SEM表征 ,并对其离子交换能力进行了评估。根据实验结果 ,提出了利用富含硅铝的天然矿物联产沸石和聚合氯化铝的新工艺。该方法是一种环境友好的转化廉价的天然硅铝矿物制备沸石材料的途径 ,并且所制备的沸石产品具有较高的离子交换能力 ,可以用作催化剂、吸附剂和离子交换材料。 展开更多
关键词 导向剂 沸石 高岭土 煤矸石 离子交换
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SO_4^(2-)/ZrO_2超强酸体系红外光谱研究 被引量:20
20
作者 高滋 陈建民 唐颐 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1993年第5期658-662,共5页
用IR光谱研究了SO_4^(2-)/ZrO_2超强酸体系脱水和脱吡啶过程中的结构变化,实验结果表明,含水样品的表面硫物种中SO键呈离子键(Ⅰ)和共价双键(Ⅱ)两种形式,随脱水程度增加,Ⅰ逐渐变成Ⅱ。吸附吡啶样品的SO键亦有Ⅰ、Ⅱ两种形式,且随脱吡... 用IR光谱研究了SO_4^(2-)/ZrO_2超强酸体系脱水和脱吡啶过程中的结构变化,实验结果表明,含水样品的表面硫物种中SO键呈离子键(Ⅰ)和共价双键(Ⅱ)两种形式,随脱水程度增加,Ⅰ逐渐变成Ⅱ。吸附吡啶样品的SO键亦有Ⅰ、Ⅱ两种形式,且随脱吡啶程度增加,Ⅰ逐渐变成Ⅱ。在脱水或吡啶过程中,SO键Ⅱ的振动频率移向高频,表明SO键键级增加,共价性质加强。无水的SO_4^(2-)/ZrO_2样品表面只有L酸位,无B酸位。吸水后部分L酸位可按1∶1转变成B酸位,但体系中L酸量始终高于B酸量。根据键级、键长和氧电荷计算结果,还讨论了样品吸水后产生的B酸位结构。 展开更多
关键词 超强酸 红外光谱 硫酸根 氧化锆
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