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调节NNU-55(Fe)的d带中心以增强CO_(2)吸附和光催化活性
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作者 杨雪琦 赵俊涛 +3 位作者 叶家伟 周德森 狄廷敏 张军 《物理化学学报》 北大核心 2025年第7期85-94,共10页
光催化二氧化碳(CO_(2))还原已成为一种有效的技术用于将CO_(2)转化为高价值的化学品。金属有机框架(MOFs)材料因其结构可调、比表面积大、催化性能好和光响应性优异等特点而展现出巨大的潜力。本文采用MOF材料NNU-55(Fe)将CO_(2)光催... 光催化二氧化碳(CO_(2))还原已成为一种有效的技术用于将CO_(2)转化为高价值的化学品。金属有机框架(MOFs)材料因其结构可调、比表面积大、催化性能好和光响应性优异等特点而展现出巨大的潜力。本文采用MOF材料NNU-55(Fe)将CO_(2)光催化转化为一氧化碳(CO)。通过改变无机阴离子配体调节金属活性中心(Fe-N_(4))的电子性质,可以轻松调控NNU-55(Fe)MOFs的光催化性能。研究表明,相较于SO_(4)^(2−)和Cl^(−)配位的催化剂,NO_(3)^(−)配位的NNU-55(Fe)展现出更优异的催化性能,在3 h内实现了124μmol·g^(−1)的CO产量。NO−3更强的电子供给能力提升了Fe中心的电子密度,降低了Fe的d带中心,并增强了吸附系统成键轨道的占据,从而提高了CO_(2)的吸附能力和还原活性。本研究通过改变金属位点的无机配体来调节MOFs电子结构和催化活性的策略,为开发高效光催化材料提供了新的思路。 展开更多
关键词 金属有机框架 配位结构 d带中心 CO_(2)吸附 光还原
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