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在Mo-Bi-Ce/SiO_2催化剂上甲醇氧化制甲醛的Redox机理及其动力学 被引量:1
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作者 俞启全 金韵 +2 位作者 张钒 郭沁林 桂琳琳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1989年第6期699-704,共6页
用外循环无梯度反应器研究了甲醇氧化制甲醛的动力学。动力学实验结果用二步骤Redox模型描述。动力学方程中的参数用线性最小二乘法估计。甲醇的反应级数m和氧的反应级数n与温度有关,m与n的和接近于1,反应级数的变化可用Redox机理动力... 用外循环无梯度反应器研究了甲醇氧化制甲醛的动力学。动力学实验结果用二步骤Redox模型描述。动力学方程中的参数用线性最小二乘法估计。甲醇的反应级数m和氧的反应级数n与温度有关,m与n的和接近于1,反应级数的变化可用Redox机理动力学解释。不同处理催化剂的XPS分析结果证实,反应按Redox机理进行。 展开更多
关键词 甲醛 甲醇 氧化还原机理 动力学
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在Li—Nd—Zn—Mg氧化物上甲烷氧化偶联 被引量:3
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作者 俞启全 金韵 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1990年第6期645-647,共3页
天然气资源丰富,其中主要成分为甲烷.以甲烷为原料开发化工产品一直引起人们的重视.1982年Keller首先提出甲烷氧化偶联制乙烯、乙烷的催化过程,为开拓廉价乙烯原料路线提供了新的可能途径,从而引起各国催化工作者的重视.近年来,此催化... 天然气资源丰富,其中主要成分为甲烷.以甲烷为原料开发化工产品一直引起人们的重视.1982年Keller首先提出甲烷氧化偶联制乙烯、乙烷的催化过程,为开拓廉价乙烯原料路线提供了新的可能途径,从而引起各国催化工作者的重视.近年来,此催化过程的乙烯及乙烷的收率(y<sub>02</sub>)已提高到10—30%之间.各国都在努力开发活性高及选择性好的催化剂,促使此催化过程工业化。本文研究了Li-Nd-Zn-Mg氧化物甲烷氧化偶联催化剂,对反应条件进行了初步考察,乙烯及乙烷的收率y<sub>02</sub>达到30.8%。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 锂钕锌镁 催化剂
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丁烯-1异构化复杂反应动力学
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作者 俞启全 金韵 黄维 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 1988年第6期612-617,共6页
MoBiP1∶8/SiO_(2)催化剂的X衍射实验证实存在BiPO4物相,用吸附指示剂正丁胺滴定法测定了催化剂显中等强度酸性。催化剂上吸附吡啶的红外光谱实验证实催化剂存在质子酸和Lewis酸中心。用脉冲法测定了丁烯-1及丁烯-2的吸附热。用玻璃外... MoBiP1∶8/SiO_(2)催化剂的X衍射实验证实存在BiPO4物相,用吸附指示剂正丁胺滴定法测定了催化剂显中等强度酸性。催化剂上吸附吡啶的红外光谱实验证实催化剂存在质子酸和Lewis酸中心。用脉冲法测定了丁烯-1及丁烯-2的吸附热。用玻璃外循环无梯度反应器研究了MbBiP0.8/SiO_(2)催化剂的丁烯-1异构化动力学。动力学方程服从丁烯异构化三角反应的L-H机理。用线性最小二乘法估计简化的L-H机理动力学方程中的参数,法方程的系数矩阵的条件数高达10^(8)。用正交设计法估计了丁烯-1异构化复杂反应动力学方程中的参数得到满意的结果。 展开更多
关键词 正交设计法 丁烯-1异构化 复杂反应动力学
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在CeO_2/SiO_2催化剂上丁烯-1异构化动力学的内扩散影响 被引量:3
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作者 黄维 金韵 俞启全 《北京大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1995年第6期658-665,共8页
用外循环流动玻璃无梯度反应器研究了CeO_2/SiO_2催化剂上丁烯-1异构化动力学的内扩散影响。当用30~40目催化剂时丁烯-1异构化在动力学区域。当催化剂厚度增大到4mm时反应在内扩散区域进行。催化剂有效因子在0... 用外循环流动玻璃无梯度反应器研究了CeO_2/SiO_2催化剂上丁烯-1异构化动力学的内扩散影响。当用30~40目催化剂时丁烯-1异构化在动力学区域。当催化剂厚度增大到4mm时反应在内扩散区域进行。催化剂有效因子在0.058~0.12之间,说明内扩散影响严重。丁烯-1异构成c-2-丁烯的催化剂有效因子比丁烯-1异构成t-2-丁烯的要小。用Runge-Kutta方法计算了丁烯-1在催化剂孔内的分压分布。 展开更多
关键词 催化剂 丁烯 异构化 内扩散影响 动力学
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Mo-Bi-Ce/SiO_2催化剂的XPS研究 被引量:1
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作者 郭沁林 桂琳琳 +1 位作者 俞启全 金韵 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1990年第2期168-171,共4页
用XPS研究了甲醇还原前后的Mo-Bi-Ce/SiO_2催化剂并进行了测定。结果表明,反应前催化剂表面主要由Bi_2(MoO_4)_3与CeO_2组成,而反应后Ce^(4+)还原为Ce^0并出现少量Ce_2O_3,同时Bi、Mo均还原为低价态,还原顺序为Ce、Bi、Mo。还原前Bi处... 用XPS研究了甲醇还原前后的Mo-Bi-Ce/SiO_2催化剂并进行了测定。结果表明,反应前催化剂表面主要由Bi_2(MoO_4)_3与CeO_2组成,而反应后Ce^(4+)还原为Ce^0并出现少量Ce_2O_3,同时Bi、Mo均还原为低价态,还原顺序为Ce、Bi、Mo。还原前Bi处于催化剂表层,反应过程中扩散进入体相,再经氧脉冲氧化Bi迁回表层。活性组份被氧化的顺序为Mo、Bi、Ce。 展开更多
关键词 甲醇 氧化 甲醛 钼铋铈催化剂
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在MoBiCe/SiO_2催化剂上甲醇氧化制甲醛的催化剂有效因子 被引量:1
6
作者 金韵 俞启全 张钒 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1989年第5期301-304,共4页
在 MoBiCe/SiO_2催化剂上,甲醇氧化制甲醛服从 Redox 机理动力学方程。当催化剂颗粒在30—40目时,反应在动力学区域进行;当颗粒增大至2mm,并提高反应温度时,反应在内扩散区域进行。试验潮得催化剂有效因子在0.70—0.42之间,随着反应温... 在 MoBiCe/SiO_2催化剂上,甲醇氧化制甲醛服从 Redox 机理动力学方程。当催化剂颗粒在30—40目时,反应在动力学区域进行;当颗粒增大至2mm,并提高反应温度时,反应在内扩散区域进行。试验潮得催化剂有效因子在0.70—0.42之间,随着反应温度的升高,内扩散影响加重。从催化剂有效因子一般计算方法出发,较好地进行了理论上的估算。 展开更多
关键词 甲醛 甲醇 氧化 催化剂 有效因子
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Mo-Ce/SiO_2催化剂上甲醇氧化制甲醛的催化剂的有效因子及甲醇的压力分布 被引量:1
7
作者 金韵 俞启全 +1 位作者 朱文廉 庞礼 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1990年第8期843-847,共5页
在Mo-Ce/SiO_2催化剂上甲醇氧化制甲醛的动力学方程可表达为甲醇及甲醛吸附的Redox机理方程,当催化剂颗粒直径增大到3mm时,内扩散强烈地影响反应速度。催化剂有效因子η可用一般速度方程的近似方法进行解释。催化剂孔内甲醇的压力分布... 在Mo-Ce/SiO_2催化剂上甲醇氧化制甲醛的动力学方程可表达为甲醇及甲醛吸附的Redox机理方程,当催化剂颗粒直径增大到3mm时,内扩散强烈地影响反应速度。催化剂有效因子η可用一般速度方程的近似方法进行解释。催化剂孔内甲醇的压力分布可用下式求得: 展开更多
关键词 甲醇 氧化 甲醛 Mo-Ce/Sio2
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丁烯异构化活性与RE_2O_3/SiO_2催化剂碱性的关系 被引量:1
8
作者 黄维 俞启全 金韵 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1996年第2期38-43,共6页
以RE2O3/SiO2(RE为La、Pr、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm或Yb)为催化剂,采用外循环流动无梯度反应器进行了1-丁烯异构化动力学的研究。结果表明,1-丁烯异构化动力学服从L-H机理方程,... 以RE2O3/SiO2(RE为La、Pr、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm或Yb)为催化剂,采用外循环流动无梯度反应器进行了1-丁烯异构化动力学的研究。结果表明,1-丁烯异构化动力学服从L-H机理方程,可近似地表示为一级速率方程。在不同的温度下催化剂的CO2吸附系数和吸附热用脉冲色谱法测定。在1-丁烯异构为反-2-丁烯、顺-2-丁烯的速率与催化剂的CO2校正比保留体积之间有较好的线性关系。还观察到RE2O3/SiO2上CO2吸附的补偿效应。 展开更多
关键词 丁烯 异构化活性 催化剂 碱性
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Redox机理动力学内扩散影响的特征 被引量:1
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作者 金韵 俞启全 刘梅笑 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 1987年第9期829-834,共6页
在Pb_(0.88)Bi_(0.06)La_(0.02)Mo/SiO_(2)催化剂上,反应在动力学区域进行时,甲醇氧化制甲醛服从Redox机理动力学方程:r=(k_(1)k_(2)P甲醇Po_(2))/(0.5k_(1)P_(甲醇)+k_(2)Po_(2))当催化剂颗粒增大至3mm时,内扩散影响严重,催化剂有效因... 在Pb_(0.88)Bi_(0.06)La_(0.02)Mo/SiO_(2)催化剂上,反应在动力学区域进行时,甲醇氧化制甲醛服从Redox机理动力学方程:r=(k_(1)k_(2)P甲醇Po_(2))/(0.5k_(1)P_(甲醇)+k_(2)Po_(2))当催化剂颗粒增大至3mm时,内扩散影响严重,催化剂有效因子在0.38—0.73之间,其内扩散区域的速度方程为r内=(Do_(2)/RTKL)2φ_(M)[K(Po_(2)-Po_(2)·o)-ln(1+Kpo_(2)/1+Kpo_(2).o)]^(1/2)测定了反应受O_(2)内扩散控制时的反应活化能E内为74.5kJ/mol。 展开更多
关键词 催化剂颗粒 动力学方程 速度方程 甲醇氧化 Redox机理 扩散影响
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La_2O_3/SiO_2上丁烯-1异构化水分压的影响及稳态和脉冲动力学研究 被引量:1
10
作者 黄维 俞启全 金韵 《北京大学学报(自然科学版)》 CSCD 北大核心 1995年第6期649-657,共9页
用外循环流动无梯度反应器研究了La_2O_3/SiO_2上丁烯-1异构化稳态及脉冲色谱动力学。随水分压PH_2O的增加,丁烯-1异构化活性随之下降。丁烯-1异构化稳态动力学服从L-H机理动力学方程,可近似表示为一级速... 用外循环流动无梯度反应器研究了La_2O_3/SiO_2上丁烯-1异构化稳态及脉冲色谱动力学。随水分压PH_2O的增加,丁烯-1异构化活性随之下降。丁烯-1异构化稳态动力学服从L-H机理动力学方程,可近似表示为一级速度方程。用脉冲法测得丁烯-1、2-丁烯及水的吸附热,实验值与正交设计法估计值一致。丁烯-1异构化脉冲色谱动力学服从一级反应的Bassett方程。用稳态法与脉冲法测定的丁烯-1异构成t-2-丁烯和c-2-丁烯相对活性及真反应活化能一致。 展开更多
关键词 催化剂 脉冲动力学 丁烯 异构化 稳态动力学
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在Pt/Al_2O_3催化剂上内扩散对异丁醇完全氧化动力学的影响 被引量:1
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作者 金韵 俞启全 杨喆长 《北京大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1990年第4期385-391,共7页
用外循环无梯度反应器研究了内扩散对异丁醇完全氧化动力学的影响。当催化剂颗粒在30~40目时反应在动力学区域进行。异丁醇完全氧化的动力学方程服从异丁醇及O_2吸附,CO_2吸附阻碍的L-H模型。当催化剂颗粒增大到4mm时,异丁醇完全氧化... 用外循环无梯度反应器研究了内扩散对异丁醇完全氧化动力学的影响。当催化剂颗粒在30~40目时反应在动力学区域进行。异丁醇完全氧化的动力学方程服从异丁醇及O_2吸附,CO_2吸附阻碍的L-H模型。当催化剂颗粒增大到4mm时,异丁醇完全氧化发生在内扩散区域。催化剂有效因子在0.47~0.75之间。它表明反应受内扩散控制。内扩散区域的表观活化能为动力学表观活化能及O_2分子扩散活化能之和的一半。用常微分方程的试射法及梯形法标出O_2在催化剂孔内的压力分布。 展开更多
关键词 异丁醇 催化剂 PT/AL2O3 氧化
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在Pt/Al_2O_3催化剂上乙醇深度氧化的内扩散影响 被引量:1
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作者 金韵 俞启全 申建华 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 1990年第1期9-14,共6页
用30—40目Pt/Al_2O_3催化剂时,乙醇深度氧化动力学可用乙醇,O_2及CO_2吸附L-H动力学方程描述。当催化剂粒度增大至4×2mm时,内扩散强烈地影响乙醇深度氧化速度。用动力学方法测定了O_2有效扩散系数。用Adams显示方法计算了在催化... 用30—40目Pt/Al_2O_3催化剂时,乙醇深度氧化动力学可用乙醇,O_2及CO_2吸附L-H动力学方程描述。当催化剂粒度增大至4×2mm时,内扩散强烈地影响乙醇深度氧化速度。用动力学方法测定了O_2有效扩散系数。用Adams显示方法计算了在催化剂孔内O_2的压力分布。测定了乙醇深度氧化内扩散活化能,并将内扩散对活化能的影响用方程(10)解释。在动力学和内扩散区域,0_2的反应级数都接近一级。由实验测定的催化剂有效因子可用方程(11)估计。 展开更多
关键词 乙醇深度氧化 内扩散影响 催化剂
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CeO_2/SiO_2的制备及丁烯异构化动力学
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作者 黄维 俞启全 金韵 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第1期9-14,共6页
用浸渍法制备CeO_2/SiO_2催化剂.催化剂灼烧温度在300-500℃时2-丁烯异构化活性保持一常数;600℃灼烧时活性下降,活载比在1/32-1/5范围内,随活载比增加催化剂活性呈线性增加.在2-丁烯分压较低时,t-2-丁烯及c-2-丁烯异构... 用浸渍法制备CeO_2/SiO_2催化剂.催化剂灼烧温度在300-500℃时2-丁烯异构化活性保持一常数;600℃灼烧时活性下降,活载比在1/32-1/5范围内,随活载比增加催化剂活性呈线性增加.在2-丁烯分压较低时,t-2-丁烯及c-2-丁烯异构成1-丁烯的反应级数接近于一级.1-丁烯分压较大时1-丁烯异构成t-2-丁烯及c-2-丁烯的动力学服从于反应物、反应产物吸附的L-H动力学方程.用正交设计法估计动力学参数.1-丁烯、t-2-丁烯及c-2-丁烯吸附热的估计值与脉冲法测定值一致. 展开更多
关键词 动力学 催化 丁烯异构化 氧化铈 氧化硅
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动力学参数数目与法方程条件数的关系
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作者 黄维 俞启全 +1 位作者 金韵 韦裕峰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第2期147-150,共4页
The kinetics of isomerisation of 1-butene over Lu2O3/SiO2 catalyst has beeninvestigated by the flow-recirculation glass reactor. The heats of adsorption for 1-butene,2-butene and water were deteched by the pulse metho... The kinetics of isomerisation of 1-butene over Lu2O3/SiO2 catalyst has beeninvestigated by the flow-recirculation glass reactor. The heats of adsorption for 1-butene,2-butene and water were deteched by the pulse method. The kinetics of isomerizationof 1-butene obeys the L-H mechaniasm Kinetic equation. We observed that L-H kineticequation with two parameters is the good-conditioned equation. The L-H kinetic equation with more than three paramters is a ill-conditioned equation. The condition numberof normal equation increases with the increase of paramter numbers for kinetic equation.In addition, we observed that the condition number is not less than the square of ratio oflong to short in column vector for the coefficient matrix of contradiction equation. 展开更多
关键词 动力学 催化剂 氧化镥/氧化硅 参数估计
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色谱法测定乙醇扩散系数及乙醇深度氧化的内扩散影响
15
作者 金韵 俞启全 +1 位作者 申建华 刘学中 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1996年第4期296-302,共7页
用脉冲色谱峰加宽非稳态法测定乙醇在Pt/Al_2O_3催化剂中400~480℃之间的有效扩散系数。乙醇孔扩散活化能为5.46kJ/mol。当用0.45~0.60mm催化剂时,乙醇的完全氧化在动力学区域进行,氧分压过量时... 用脉冲色谱峰加宽非稳态法测定乙醇在Pt/Al_2O_3催化剂中400~480℃之间的有效扩散系数。乙醇孔扩散活化能为5.46kJ/mol。当用0.45~0.60mm催化剂时,乙醇的完全氧化在动力学区域进行,氧分压过量时,此区域的反应速度遵循乙醇0.1级速度方程。当催化剂颗粒增大至5mm时反应受乙醇内扩散控制。在内扩散区域乙醇的反应级数为0.55级。动力学区域的反应活化能为35.9kJ/mol,内扩散区域的活化能为15.7kJ/mol。 展开更多
关键词 内扩散 扩散系数 色谱法 乙醇 氧化 催化剂
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异丁醇的内扩散对-0.6级速度方程的影响
16
作者 金韵 俞启全 《北京大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1996年第4期417-424,共8页
在Pt/Al2O3催化剂上,用外循环无梯度反应器研究了异丁醇内扩散对异丁醇完全氧化动力学的影响。用0.45~0.60mm催化剂,反应在动力学区域进行,异丁醇完全氧化的动力学用-0.6级速度方程描述。当催化剂颗粒增大到... 在Pt/Al2O3催化剂上,用外循环无梯度反应器研究了异丁醇内扩散对异丁醇完全氧化动力学的影响。用0.45~0.60mm催化剂,反应在动力学区域进行,异丁醇完全氧化的动力学用-0.6级速度方程描述。当催化剂颗粒增大到4mm时,反应受内扩散控制,在内扩散区域异丁醇反应级数变为-0.01级。测定了催化剂有效因子η,其值在0.21~0.61之间。它表明孔扩散阻力严重。在温度恒定时,ηexp值随异丁醇分压的升高而增加。在异丁醇分压固定时,ηexp值随反应温度升高而下降。反应在动力学区域时,异丁醇完全氧化的活化能为26.0kJ/mol,而在内扩散区域时,反应活化能为23.7kJ/mol。 展开更多
关键词 内扩散 异丁醇 氧化反应 动力学 速度方程
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在Pt/Al_2O_3催化剂上苯深度氧化的内扩散影响
17
作者 金韵 俞启全 史法军 《北京大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1991年第2期129-134,共6页
测定了苯深度氧化的催化剂有效因子,其值在0.49~0.97之间。用近似方法计算了η的理论值。联合使用显式Adams-Bashforth和隐式Adams-Moulton数值解,得到O_2在催化剂孔内的分压分布。
关键词 PT 催化剂 氧化 有效因子
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正己烷在Pt/Al_2O_3催化剂上的完全氧化
18
作者 金韵 俞启全 +1 位作者 杨永年 郭武民 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1990年第3期240-246,共7页
用外循环无梯度反应器研究了在Pt/Al_2O_3催化剂上内扩散对己烷完全氧化动力学的影响。当催化剂为30—40目时己烷完全氧化在动力学区域进行,当催化剂颗粒增大到4mm时反应在内扩散区域进行,催化剂有效因子在O.14—O.38之间。它表明反应... 用外循环无梯度反应器研究了在Pt/Al_2O_3催化剂上内扩散对己烷完全氧化动力学的影响。当催化剂为30—40目时己烷完全氧化在动力学区域进行,当催化剂颗粒增大到4mm时反应在内扩散区域进行,催化剂有效因子在O.14—O.38之间。它表明反应严重地受内扩散阻碍。在氧分压过量时,在动力学区域已烷完全氧化的反应级数为0级,在内扩散区域它变为O.45级。动力学区域的表观活化能为19.OkJ/mol,内扩散区域的表观活化能为10.7kJ/mol,它近似动力学区域活化能及扩散活化能的算术平均值。用试射法及Euler方法计算了已烷在催化剂孔内的分压分布。 展开更多
关键词 正已烷 氧化 氧化铝 催化剂
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在Pt/Al_2O_3催化剂上苯的内扩散对负0.9级动力学的影响
19
作者 金韵 俞启全 史法军 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1991年第1期84-88,共5页
在Pt/Al_2O_3催化剂上用外循环反应器研究了内扩散对苯完全氧化动力学的影响,当用30~40目(即0.45~0.60mm)催化剂时反应在动力学区域进行.若O_2过量时则动力学区域苯的完全氧化可用-0.9级速率方程描述.当催化剂粒径增至φ6×5mm时... 在Pt/Al_2O_3催化剂上用外循环反应器研究了内扩散对苯完全氧化动力学的影响,当用30~40目(即0.45~0.60mm)催化剂时反应在动力学区域进行.若O_2过量时则动力学区域苯的完全氧化可用-0.9级速率方程描述.当催化剂粒径增至φ6×5mm时,反应在内扩散区域进行并变为一0.1级反应.催化剂有效因子η在0.24~0.12之间.在同一温度下,η_(实验)随苯分压p_苯的增加而增大;而p_苯相近时,η_(实验)则随温度的升高而减小.动力学区域的反应活化能为55.5 kJ/mol,内扩散区域的反应活化能为34.9 kJ/mol,其值约为动力学区域的活化能与苯分子扩散活化能的算术平均值. 展开更多
关键词 催化剂 PT/AL2O3 深度氧化
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Pt/Al_2O_3催化剂上1-丁烯深度氧化的催化剂有效因子及扩散系数
20
作者 金韵 俞启全 赵勋莹 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1989年第4期79-84,共6页
当催化剂颗粒为30~40目时,在 Pt/Al_2O_3催化剂上1-丁烯深度氧化在动力学区域进行。当催化剂颗粒增大至4×2mm 时,反应在内扩散区域进行,用动力学方法测定了氧在催化剂孔中的有效扩散系数。实验测得的催化剂有效因子在0.87~0.36... 当催化剂颗粒为30~40目时,在 Pt/Al_2O_3催化剂上1-丁烯深度氧化在动力学区域进行。当催化剂颗粒增大至4×2mm 时,反应在内扩散区域进行,用动力学方法测定了氧在催化剂孔中的有效扩散系数。实验测得的催化剂有效因子在0.87~0.36之间变化。随着反应温度的升高,内扩散影响逐渐加剧,应用前人η值计算的一般关系式,较好地解释了内扩散影响的实验结果。 展开更多
关键词 丁烯 氧化 PT/AL2O3 有效因子
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