典型单环和双环芳烃加氢热力学分析 被引量：9

1

作者 侯朝鹏 李永丹 +1 位作者 夏国富 李明丰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第6期625-631,共7页

考察了典型的单环和双环芳烃加氢反应的热力学,利用热力学数据库软件HSC-Chemistry 4.0对典型芳烃加氢反应过程的热力学进行了讨论,分析了反应过程的可行性。在100～400℃内,苯及其同系物加氢反应的反应自由能变随反应温度的升高近似线... 考察了典型的单环和双环芳烃加氢反应的热力学,利用热力学数据库软件HSC-Chemistry 4.0对典型芳烃加氢反应过程的热力学进行了讨论,分析了反应过程的可行性。在100～400℃内,苯及其同系物加氢反应的反应自由能变随反应温度的升高近似线性增大,反应平衡常数随反应温度的升高而降低。计算了温度、压力和氢气与芳烃的摩尔比3个因素对苯加氢平衡转化率的影响。在选定反应温度时,提高反应系统的压力和氢气与芳烃的摩尔比,都可使苯加氢生成环己烷的平衡转化率增大。对于萘加氢反应体系,考察了温度和压力对反应体系含氢基平衡组成的影响。热力学计算为选择反应过程的操作参数和条件提供了数据依据,为芳烃加氢催化剂研究和技术开发提供了理论指导。 展开更多

关键词 芳烃加氢 单环芳烃 双环芳烃 热力学 苯 萘

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蒽和菲加氢反应热力学分析 被引量：7

2

作者 侯朝鹏 李永丹 +1 位作者 夏国富 李明丰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第7期761-766,共6页

利用热力学软件计算了三环芳烃蒽和菲加氢反应过程的热力学,分析了反应过程的可行性。考察了温度对蒽和菲加氢的反应自由能(G)和lgK(K为平衡常数)的影响规律,以及温度和压力对反应体系含氢基平衡组成的影响。实验结果表明,在蒽加氢体系... 利用热力学软件计算了三环芳烃蒽和菲加氢反应过程的热力学,分析了反应过程的可行性。考察了温度对蒽和菲加氢的反应自由能(G)和lgK(K为平衡常数)的影响规律,以及温度和压力对反应体系含氢基平衡组成的影响。实验结果表明,在蒽加氢体系中,随温度的升高,部分加氢产物四氢蒽的平衡含量存在最大值;在热力学上蒽加氢生成trans-syn-trans-式的全氢蒽比生成cis-trans-式的全氢蒽更易自发进行。在菲加氢体系中,随温度的升高,部分加氢产物四氢菲的平衡含量有一最大值;在热力学上trans-anti-trans-式的全氢菲比其他全氢菲更易自发生成。这些计算为选择多环芳烃加氢过程的操作参数和条件提供了依据。 展开更多

关键词 芳烃加氢 蒽 菲 热力学

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蛋壳型分布费托合成催化剂Co/Al_2O_3的表征及催化性能 被引量：5

3

作者 孙霞 侯朝鹏 +1 位作者 夏国富 王倩 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第7期28-32,共5页

以Al2O3为载体,制备蛋壳型分布的费托合成催化剂Co/Al2O3。采用SEM,XRF,XRD,BET,TPR方法对催化剂进行表征并进行催化性能评价。表征结果表明,Co主要集中在蛋壳型分布催化剂的外表面区域内;蛋壳型分布的催化剂上钴氧化物的晶粒大小与均... 以Al2O3为载体,制备蛋壳型分布的费托合成催化剂Co/Al2O3。采用SEM,XRF,XRD,BET,TPR方法对催化剂进行表征并进行催化性能评价。表征结果表明,Co主要集中在蛋壳型分布催化剂的外表面区域内;蛋壳型分布的催化剂上钴氧化物的晶粒大小与均匀型催化剂相当,并且物理性质相近。催化性能评价结果表明,与均匀型催化剂相比,在相同的评价条件下,蛋壳型分布的催化剂具有高的费托合成活性和高的C5+选择性,低的甲烷选择性。催化剂的壳层厚度在一定范围内变化时,对催化剂的催化性能基本没有影响。 展开更多

关键词 蛋壳型催化剂 费托合成 钴基 氧化铝 催化性能

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贵金属对Co/Al_2O_3催化剂费-托合成反应性能的影响 被引量：2

4

作者 刘斌 侯朝鹏 +1 位作者 夏国富 孙霞 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第9期1-5,共5页

在氧化铝负载的钴催化剂上考察了微量贵金属助剂(Pt,Pd,Re)对费-托合成反应性能的影响。结果表明,3种助剂对催化剂性能的影响差别较大。在催化剂中添加质量分数为0.1%的Pt或0.1%的Re时,可以提高其费-托合成反应活性和C5+烃类选择性;添... 在氧化铝负载的钴催化剂上考察了微量贵金属助剂(Pt,Pd,Re)对费-托合成反应性能的影响。结果表明,3种助剂对催化剂性能的影响差别较大。在催化剂中添加质量分数为0.1%的Pt或0.1%的Re时,可以提高其费-托合成反应活性和C5+烃类选择性;添加质量分数为0.1%的Pd时,可以提高催化剂的费-托合成反应活性,但C5+烃类选择性降低。催化剂的X射线衍射、程序升温还原、H2-程序升温脱附分析结果表明,贵金属的加入改变了催化剂的还原温度,可以提高催化剂的还原度,并使活性金属在催化剂表面保持高分散度。 展开更多

关键词 费-托合成 贵金属 催化剂 还原 选择性

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原位表征技术研究费-托合成催化剂的活性及选择性 被引量：1

5

作者 张美菊 徐广通 +1 位作者 袁蕙 侯朝鹏 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期512-517,共6页

采用原位化学吸附-质谱技术和原位红外表征技术,对Al2O3为载体的Co基费-托合成催化剂进行表征,并将表征结果与催化剂微反评价结果进行关联分析。CO+H2费-托合成反应的原位化学吸附-质谱分析表明,C2+(分子中碳数多于2的烃类)与CH4峰面积... 采用原位化学吸附-质谱技术和原位红外表征技术,对Al2O3为载体的Co基费-托合成催化剂进行表征,并将表征结果与催化剂微反评价结果进行关联分析。CO+H2费-托合成反应的原位化学吸附-质谱分析表明,C2+(分子中碳数多于2的烃类)与CH4峰面积之比值大的催化剂,其长链烷烃生成的选择性也高。CO吸附原位红外光谱表征中,随着催化剂表面CO吸附量的增加,催化剂表面活性中心的数量增加,催化剂的活性提高。CO+H2原位反应红外光谱表明,—CH2—的生成温度越低,显示催化剂的活性越好;—CH2—的吸收强度越大,显示催化剂的长链烷烃的选择性越高。采用原位化学吸附-质谱技术和原位红外光谱技术可有效评价CO+H2在不同催化剂上的反应情况,表征催化剂的活性和选择性,实验结果与固定床微反装置评价结果一致,达到了快速评价费-托合成催化剂活性和选择性的目的。 展开更多

关键词 费-托合成 催化剂 化学吸附-质谱 原位红外光谱

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低碳烷烃无氧芳构化热力学分析及平衡产物分布

6

作者 侯朝鹏 陈晓昂 +3 位作者 张荣俊 栾学斌 吴玉 徐润 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期966-972,共7页

进行了低碳烷烃的无氧芳构化反应的热力学计算。计算结果表明,在相同温度下,芳构化反应吉布斯自由能(ΔG)随着低碳烷烃含碳数目的增长而减少,以产物为苯进行计算,低碳烷烃热力学上无氧芳构化自发进行的顺序为丁烷>丙烷>乙烷>... 进行了低碳烷烃的无氧芳构化反应的热力学计算。计算结果表明,在相同温度下,芳构化反应吉布斯自由能(ΔG)随着低碳烷烃含碳数目的增长而减少,以产物为苯进行计算,低碳烷烃热力学上无氧芳构化自发进行的顺序为丁烷>丙烷>乙烷>甲烷。甲烷芳构化生成甲基数依次增加的苯同系物的反应ΔG差别较大,相同反应温度下,ΔG随着甲基数的增加而增加,生成产物自发进行的顺序为苯>甲苯>二甲苯>三甲苯。ΔG随侧链碳数的增加而增加,生成产物倾向于热力学自发进行的顺序为苯>甲苯>乙苯>丙苯。甲烷无氧芳构化反应的副反应主要为积碳反应和生成小分子的乙烯、乙烷、丙烯和丙烷等反应,其中温度变化对副反应的热力学影响较小。以甲烷作为反应物进行无氧芳构化反应,反应达到平衡状态时,系统中会有多种产物。当不考虑积碳反应时,随着温度的升高,在平衡系统中甲烷含量逐渐降低,氢气含量逐渐升高,表明升高温度有利于甲烷芳构化反应的正向进行。 展开更多

关键词 低碳烷烃 甲烷 芳构化 热力学 产物分布

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Co负载量对Co/γ-Al_2O_3催化剂F-T合成催化性能的影响 被引量：3

7

作者 罗熙 侯朝鹏 +2 位作者 吴玉 夏国富 聂红 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第1期26-31,共6页

制备了不同Co负载量的系列Co/γ-Al2O3催化剂,采用XRD、H2-TPR和H2-TPD等方法对其进行表征,并考察Co负载量对Co/γ-Al2O3催化剂催化F-T合成反应性能的影响。结果表明,随Co负载量的增加,Co/γ-Al2O3催化剂的催化活性先增加后降低,在Co负... 制备了不同Co负载量的系列Co/γ-Al2O3催化剂,采用XRD、H2-TPR和H2-TPD等方法对其进行表征,并考察Co负载量对Co/γ-Al2O3催化剂催化F-T合成反应性能的影响。结果表明,随Co负载量的增加,Co/γ-Al2O3催化剂的催化活性先增加后降低,在Co负载量25%附近达到最大。Co/γ-Al2O3催化剂上Co3O4晶粒尺寸随Co负载量增加而逐渐增大,而催化剂的还原温度变化不大,催化剂的还原度和氢吸附量则随Co负载量增加先增大后降低。Co/γ-Al2O3催化剂的催化活性与其氢吸附量呈线性关系。 展开更多

关键词 F-T合成 Co基催化剂 Co负载量 还原度 活性表面积

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Fe负载量对Fe/γ-Al_2O_3催化剂催化合成低碳烯烃性能的影响 被引量：6

8

作者 邢军 侯朝鹏 夏国富 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期495-499,共5页

采用浸渍法制备了不同Fe负载量的Fe/γ-Al2O3催化剂,通过XRD、N2物理吸附-脱附、H2-TPR和H2化学吸附等手段对Fe/γ-Al2O3催化剂进行了表征,并在固定床中评价了催化剂的费托合成反应性能。在285℃、2.5 MPa、气态空速4 000 h-1、n(H2)∶n... 采用浸渍法制备了不同Fe负载量的Fe/γ-Al2O3催化剂,通过XRD、N2物理吸附-脱附、H2-TPR和H2化学吸附等手段对Fe/γ-Al2O3催化剂进行了表征,并在固定床中评价了催化剂的费托合成反应性能。在285℃、2.5 MPa、气态空速4 000 h-1、n(H2)∶n(CO)=2的条件下,随Fe负载量的增加,Fe/γ-Al2O3催化剂的CO加氢活性先增加后降低,在Fe负载量为16%(w)时活性最高;CO2选择性逐渐增加,C5+选择性逐渐降低,C2H4选择性与C2H6选择性相当,而C3H6和C4H8的选择性优于相应烷烃的选择性;在Fe负载量9%～21%(w)的范围内,Fe负载量对Fe/γ-Al2O3催化剂的低碳烯烃选择性影响不明显。 展开更多

关键词 费托合成 铁/γ-氧化铝催化剂 合成气 低碳烯烃

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微通道费-托合成反应规律及本征动力学 被引量：1

9

作者 顾畅 侯朝鹏 +1 位作者 徐润 胡志海 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期153-160,共8页

在微通道反应器中,进行了钴基催化剂的费-托合成反应规律和本征动力学研究。结果表明,在微通道反应器中,采用较小的催化剂粒径和较大的体积空速可以削弱内外扩散对费-托合成性能的影响,反应的表观活化能较高;将n(H2)/n(CO)从1.0提高到3.... 在微通道反应器中,进行了钴基催化剂的费-托合成反应规律和本征动力学研究。结果表明,在微通道反应器中,采用较小的催化剂粒径和较大的体积空速可以削弱内外扩散对费-托合成性能的影响,反应的表观活化能较高;将n(H2)/n(CO)从1.0提高到3.0能够显著提高CO的转化率以及C5+的收率;而压力在1~5 MPa范围内以及空速在20000~60000h-1范围内对选择性的影响并不明显。在温度210~230℃、压力2.0~3.0MPa、n(H2)/n(CO)为1.5~2.5、体积空速为40000h-1的条件下采集Co/Al2O3催化剂的本征动力学数据点,通过对备选模型进行拟合和比较得出最优的本征动力学方程。模型平均相对偏差为7.77%,模型能够对反应速率进行有效的预测。 展开更多

关键词 微通道反应器 费-托合成 反应规律 本征动力学

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水煤气变换反应用于原位加氢研究进展 被引量：1

10

作者 胡元冲 秦康 +2 位作者 田旺 侯朝鹏 李明丰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第4期368-373,共6页

综述了近年来水煤气变换反应及其应用于模型化合物、馏分油、重油和油砂沥青原位加氢过程的研究进展。重点介绍了水煤气变换反应机理、模型化合物原位加氢反应网络及动力学、原位氢与外源氢活性对比。分析总结了原位氢活性来源、原位加... 综述了近年来水煤气变换反应及其应用于模型化合物、馏分油、重油和油砂沥青原位加氢过程的研究进展。重点介绍了水煤气变换反应机理、模型化合物原位加氢反应网络及动力学、原位氢与外源氢活性对比。分析总结了原位氢活性来源、原位加氢相比传统加氢的优势。并对水煤气变换反应用于原位加氢过程的发展前景进行了分析,未来原位加氢反应在油品加氢、重油改质方面的应用会更加广泛。 展开更多

关键词 水煤气变换 原位加氢 活化氢 重油改质

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甲醇水蒸气重整制氢过程的能耗和经济性分析

11

作者 刘铉东 张颖超 +3 位作者 栾学斌 徐润 侯朝鹏 夏国富 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期136-143,共8页

以工业甲醇制氢装置的工艺参数为基础,利用Aspen Plus软件建立了甲醇水蒸气重整制氢工艺模型,对甲醇制氢过程的反应热力学进行探讨,分析各主要工艺参数对制氢过程中能耗、物耗、成本和碳排放强度的影响。结果表明:反应温度升高有利于甲... 以工业甲醇制氢装置的工艺参数为基础,利用Aspen Plus软件建立了甲醇水蒸气重整制氢工艺模型,对甲醇制氢过程的反应热力学进行探讨,分析各主要工艺参数对制氢过程中能耗、物耗、成本和碳排放强度的影响。结果表明:反应温度升高有利于甲醇转化率的提升,但会导致CO选择性上升而氢气产率下降;在温度为240℃、压力为1.5 MPa、水醇摩尔比为1.8、变压吸附(PSA)单元氢气收率为90%的优化工况条件下,甲醇水蒸气重整制氢过程的甲醇单耗、综合能耗、碳排放强度和氢气成本分别为5.96 kg kg、1185.98 kgOE t(1 kgOE=41.8 MJ)、10.45 kg kg和17.46元kg;较高的反应压力和PSA单元氢气收率、较低的水醇摩尔比和反应温度有利于甲醇制氢过程的节能减排;而从氢气成本的角度出发,对甲醇水蒸气重整制氢过程影响由强到弱的顺序为:PSA单元氢气收率>水醇摩尔比>反应压力>反应温度。 展开更多

关键词 氢气 甲醇制氢 水蒸气重整 能耗 碳排放强度

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蛋壳型Ru/Al_(2)O_(3)催化剂的制备及其对邻苯二甲酸酯的加氢活性

12

作者 张虓 栾学斌 +2 位作者 侯朝鹏 徐润 夏国富 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期889-894,共6页

采用等体积浸渍法,通过改变Ru前体溶液pH制备了一系列蛋壳型Ru/Al_(2)O_(3)催化剂,利用SEM、电子探针微区分析、XRD、H_(2)-TPR等方法考察了不同前体溶液对催化剂Ru活性组分分布的影响,并以邻苯二甲酸二(2-乙基己)酯(DEPH)为反应物,评... 采用等体积浸渍法,通过改变Ru前体溶液pH制备了一系列蛋壳型Ru/Al_(2)O_(3)催化剂,利用SEM、电子探针微区分析、XRD、H_(2)-TPR等方法考察了不同前体溶液对催化剂Ru活性组分分布的影响,并以邻苯二甲酸二(2-乙基己)酯(DEPH)为反应物,评价了催化剂的加氢性能。实验结果表明,随前体溶液pH升高,活性组分Ru浸渍厚度变薄,形成蛋壳型催化剂。活性组分Ru浸渍厚度较小时,反应受内扩散影响较小;Ru浸渍厚度较大时,反应受内扩散影响较大。Ru浸渍厚度为190μm时,所制备催化剂对DEPH的加氢活性最高。 展开更多

关键词 蛋壳型 Ru/Al_(2)O_(3)催化剂 邻苯二甲酸酯 催化加氢

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