355 nm光照下大气液相中HNO_2与C_6H_5Cl的反应机理 被引量：8

1

作者 朱承驻 张仁熙 +2 位作者 房豪杰 赵庆祥 侯惠奇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第4期367-371,共5页

利用瞬态吸收光谱技术进行了有氧、无氧条件下氯苯与亚硝酸水溶液的交叉反应机理研究,初步考察了这些瞬态物种的生长与衰减等行为,并对其光解产物进行了GC/MS分析.研究表明,HNO2在355nm紫外光的照射下可产生·OH自由基,·OH和... 利用瞬态吸收光谱技术进行了有氧、无氧条件下氯苯与亚硝酸水溶液的交叉反应机理研究,初步考察了这些瞬态物种的生长与衰减等行为,并对其光解产物进行了GC/MS分析.研究表明,HNO2在355nm紫外光的照射下可产生·OH自由基,·OH和氯苯反应生成C6H5Cl···OH,反应速率常数为(6.6～7.0)×109L·mol-1·s-1;在有氧条件下C6H5Cl···OH可氧化为C6H5Cl···OHO2,反应速率常数为(1.6±0.2)×109L·mol-1·s-1,然后进一步分解;C6H5Cl···OH衰减或与亚硝酸等作用可形成多种含硝基的化合物或醌类物质. 展开更多

关键词 激光闪光光解 氯苯 HNO2 瞬态吸收光谱 ·OH自由基

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瞬态吸收光谱研究苯与H_2O_2水溶液的反应机理 被引量：6

2

作者 朱承驻 张仁熙 +3 位作者 郑光明 欧阳彬 赵庆祥 侯惠奇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第9期1112-1117,共6页

利用瞬态吸收光谱技术研究了不同条件下苯与H2O2水溶液复相体系的激光闪光光解情况,考察了其瞬态物种的生长和衰减等行为.研究表明,OH自由基和苯反应生成C6H6-OH加合物,其反应速率常数在近中性和酸性条件下分别为(8.0～8.1)×109L&#... 利用瞬态吸收光谱技术研究了不同条件下苯与H2O2水溶液复相体系的激光闪光光解情况,考察了其瞬态物种的生长和衰减等行为.研究表明,OH自由基和苯反应生成C6H6-OH加合物,其反应速率常数在近中性和酸性条件下分别为(8.0～8.1)×109L·mol-1·s-1和7.7×109L·mol-1·s-1,而在碱性时则为(6.7～6.9)×109L·mol-1·s-1,在有氧条件下C6H6-OH加合物被氧化为C6H6-OHO2后,进一步分解成对苯醌;C6H6-OH加合物和激发态的苯也可直接与H2O2反应生成对苯醌,三种反应途径同时存在. 展开更多

关键词 瞬态吸收光谱 苯 过氧化氢 反应机理 激光闪光光解 OH自由基 含苯废水处理

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CS_2与亚硝酸水溶液复相体系的激光闪光光解 被引量：6

3

作者 房豪杰 欧阳彬 +4 位作者 朱承驻 董文博 张仁熙 潘循皙 侯惠奇 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第10期1893-1896,共4页

利用激光光解 -瞬态吸收技术研究了氮气饱和条件下 CS2 与亚硝酸水溶液复相体系的 3 5 5 nm光解机理 .瞬态吸收光谱分析结果表明 :CS2 与 · OH自由基快反应生成 CS2 OH,产生的 CS2 OH继续与 HONO反应生成 CS2 OH-HONO加合物 ,其吸... 利用激光光解 -瞬态吸收技术研究了氮气饱和条件下 CS2 与亚硝酸水溶液复相体系的 3 5 5 nm光解机理 .瞬态吸收光谱分析结果表明 :CS2 与 · OH自由基快反应生成 CS2 OH,产生的 CS2 OH继续与 HONO反应生成 CS2 OH-HONO加合物 ,其吸收峰分别为 2 85 ,3 0 5 ,475 ,490和 980 nm,反应 CS2 OH+HONOCS2 OH-HONO的二级速率常数为 ( 2 .79± 0 .0 5 )× 1 0 8L/( mol·s) ;2 3 0 nm处的吸收峰归属为 CS2 NO+ ,其一级衰减速率常数为 1 .2 8× 1 0 5s- 1 . 展开更多

关键词 激光闪光光解 瞬态吸收光谱 二硫化碳 亚硝酸 复相体系 反应动力学 环境化学

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水相中~·OH,~·H和e_(aq)^-与2-氯酚反应机理研究 被引量：4

4

作者 董文博 王淑惠 +1 位作者 姚思德 侯惠奇 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第10期1896-1900,共5页

利用脉冲电子束辐解水产生· OH自由基、· H及水合电子 (e- aq) ,研究了这些活性粒子在多种条件下与水相中 2 -氯酚的微观反应机理 ,对其瞬态光谱中的主要吸收峰做了归属 ,并初步考察了这些瞬态物种的生长、衰减等行为 .研究表... 利用脉冲电子束辐解水产生· OH自由基、· H及水合电子 (e- aq) ,研究了这些活性粒子在多种条件下与水相中 2 -氯酚的微观反应机理 ,对其瞬态光谱中的主要吸收峰做了归属 ,并初步考察了这些瞬态物种的生长、衰减等行为 .研究表明 ,· OH自由基与 2 -氯酚在碱性条件下可直接反应生成邻氯代酚氧自由基 ,速率常数为 1 .0× 1 0 9L· mol- 1 · s- 1 ,也有部分· OH自由基与 2 -氯酚反应先生成 OH-加合物 ,再进一步消除水分子生成邻氯代酚氧基 ;在酸性条件下要经过 OH-加合物 .· H则与 2 -氯酚反应生成 H-加合物 ;e- aq可直接从 2 -氯酚分子夺氯 ,在近中性和碱性环境中 ,该反应的速率常数分别为 1 .2 5× 1 0 9L· mol- 1 ·s- 1 和 6.3×1 0 8L·mol- 1· s- 1 . 展开更多

关键词 eaq^- 反应机理 2-氯酚 脉冲辐解 瞬态吸收光谱 自由基 氢自由基 羟 污染物 降解 水合电子

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低温等离子体处理工业废气中的硫化氢和二硫化碳 被引量：7

5

作者 侯健 郑光云 +1 位作者 蒋洁敏 侯惠奇 《化学世界》 CAS CSCD 2000年第S1期67-8,共2页

关键词 二硫化碳 二硫化物 工业废气 工业烟气 等离子体反应器 去除率 恶臭气体 硫化氢 硫化物

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大气中紫外光作用下CS_2及COS的转化反应 被引量：6

6

作者 潘循皙 董文博 +2 位作者 张仁熙 张建良 侯惠奇 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2002年第S1期94-96,共3页

以 31 3nm和 1 85 nm为紫外光源 ,研究 CS2 及 COS的光氧化反应及其产物和影响因素。结果表明 ,CS2 在 31 3nm紫外光作用下产生激发态 CS2 *分子 ,进而氧化生成 COS等。COS在 1 85 nm光作用下解离生成 CO和 S,进而与 O2 反应生成 SO2 、... 以 31 3nm和 1 85 nm为紫外光源 ,研究 CS2 及 COS的光氧化反应及其产物和影响因素。结果表明 ,CS2 在 31 3nm紫外光作用下产生激发态 CS2 *分子 ,进而氧化生成 COS等。COS在 1 85 nm光作用下解离生成 CO和 S,进而与 O2 反应生成 SO2 、SO3 等 ,是平流层含硫气溶胶的重要来源。探讨了 CS2 与 展开更多

关键词 CS2 COS 光解离 光氧化

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电解法降解动物制药废水的研究 被引量：4

7

作者 徐莺 朱承驻 +2 位作者 张仁熙 董文博 侯惠奇 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2002年第S1期97-98,96,共3页

研究了电解法以及电解 -化学氧化相结合的方法对动物制药废水的降解情况。结果表明COD去除率随电解电压的上升、电解时间的增加而上升 ,随 p H值的增加而下降。加入氯酸钠后电解 。

关键词 电解 动物制药废水 氯酸钠 COD

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O（^1D）与CF3Br的反应研究 被引量：2

8

作者 于勇 潘循皙 +2 位作者 李朝敏 侯键 侯惠奇 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第2期289-293,共5页

研究了ＣＦ３Ｂｒ－Ｏ３体系在２５３．７ｎｍ紫外光照射下所引发的Ｏ（１Ｄ）与ＣＦ３Ｂｒ的反应．Ｏ（１Ｄ）与ＣＦ３Ｂｒ反应的最终产物为ＣＦ２Ｏ、Ｆ２和Ｂｒ２，反应速率常数ｋ为１．３２×１０－１０ｃｍ３·ｍｏｌ－１&... 研究了ＣＦ３Ｂｒ－Ｏ３体系在２５３．７ｎｍ紫外光照射下所引发的Ｏ（１Ｄ）与ＣＦ３Ｂｒ的反应．Ｏ（１Ｄ）与ＣＦ３Ｂｒ反应的最终产物为ＣＦ２Ｏ、Ｆ２和Ｂｒ２，反应速率常数ｋ为１．３２×１０－１０ｃｍ３·ｍｏｌ－１·ｓ－１．讨论了Ｏ（３Ｐ）与ＣＦ３Ｂｒ反应的可能性。 展开更多

关键词 三氟溴甲烷 ^1D态氧原子 臭氧 紫外光 反应

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氧化铂对DBD处理含苯废气的影响研究 被引量：6

9

作者 蒋洁敏 吴玉萍 侯惠奇 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2002年第S1期89-90,共2页

研究了介质阻挡放电 ( DBD)与氧化铂催化氧化对去除模拟废气中苯的协同作用。并提出了活性粒子在 DBD-催化降解苯反应中的重要作用 ,为实际应用提供了实验依据。

关键词 DBD-催化 苯 活性粒子

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催化剂对等离子体降解水相中有机污染物的影响初探 被引量：2

10

作者 朱承驻 朱莉莉 +3 位作者 董文博 张仁熙 徐莺 侯惠奇 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2002年第S1期85-86,共2页

对等离子体 -催化剂协同作用在内电极通氧条件下降解水相中茜素红的机理进行了初步探讨。研究表明 ,催化剂 -等离子体协同作用比单纯等离子体放电过程更有利于有机污染物的降解 。

关键词 等离子体 催化剂 O2 茜素红水溶液 降解 COD

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172nm辐射降解恶臭气体二硫化碳的研究 被引量：5

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作者 冯祥芬 侯惠奇 朱绍龙 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2006年第5期257-259,共3页

用氙准分子灯的172 nm真空紫外辐射在无外加氧化剂的情况下直接光降解恶臭气体二硫化碳。研究表明,二硫化碳的降解率随初始进气浓度的升高而降低,随管道内二硫化碳停留时间的增加(降低风速)而增大,并且发现潮湿空气有助于提高二硫化碳... 用氙准分子灯的172 nm真空紫外辐射在无外加氧化剂的情况下直接光降解恶臭气体二硫化碳。研究表明,二硫化碳的降解率随初始进气浓度的升高而降低,随管道内二硫化碳停留时间的增加(降低风速)而增大,并且发现潮湿空气有助于提高二硫化碳的降解率。讨论了二硫化碳在172 nm辐射作用下的降解机理。 展开更多

关键词 172nm 辐射 二硫化碳 光降解

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水相中·HS的光谱表征及其与氧气的反应研究 被引量：2

12

作者 房豪杰 董文博 +1 位作者 张仁熙 侯惠奇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第6期761-763,共3页

利用激光光解-瞬态吸收技术探讨了水相·HS自由基的产生及其在水溶液中的化学行为.实验中利用·OH与H2S反应以及266nm激光直接光解HS-两种途径产生了·HS,通过光谱解析,得到了·HS的紫外-可见吸收光谱:吸收范围为220￣3... 利用激光光解-瞬态吸收技术探讨了水相·HS自由基的产生及其在水溶液中的化学行为.实验中利用·OH与H2S反应以及266nm激光直接光解HS-两种途径产生了·HS,通过光谱解析,得到了·HS的紫外-可见吸收光谱:吸收范围为220￣300nm,最大吸收在220nm,并且在250￣270nm有肩峰.进一步的研究结果表明,氧气饱和的水溶液中,·HS的化学行为非常活泼,它首先与O2反应生成·SO2-,·SO2-继续与O2发生电子转移反应生成SO2和·O2-,后者在酸性条件下会很快地质子化生成·HO2. 展开更多

关键词 激光光解-瞬态吸收 ·HS 水相 H2S

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CS自由基与O_2的反应产物COS的研究 被引量：2

13

作者 张仁熙 房豪杰 +2 位作者 张建良 潘循皙 侯惠奇 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2002年第S1期91-93,共3页

以 CS2 和 O2 体系为研究对象 ,探讨 1 85 nm光照射下 CS自由基与 O2 反应产物 COS的生成机理 ,并讨论了光照时间、O2 的初始分压及外加 N2 对 COS的生成的影 .实验表明 ,O2 捕集 CS自由基后产生 COS和 O原子 ,抑制了 CS+ S→ 2 CS2 的... 以 CS2 和 O2 体系为研究对象 ,探讨 1 85 nm光照射下 CS自由基与 O2 反应产物 COS的生成机理 ,并讨论了光照时间、O2 的初始分压及外加 N2 对 COS的生成的影 .实验表明 ,O2 捕集 CS自由基后产生 COS和 O原子 ,抑制了 CS+ S→ 2 CS2 的反应 ,O原子又进一步消耗反应体系中的CS2 促进了 COS的产生 . 展开更多

关键词 CS自由基 COS 大气硫循环

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355nm光作用下C_6F_6-HNO_2水溶液的反应机理 被引量：1

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作者 张仁熙 黄丽 +2 位作者 房豪杰 董文博 侯惠奇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第2期152-156,共5页

利用激光闪光光解-瞬态吸收光谱技术研究了355nm光作用下六氟苯(C6F6)-HNO2水溶液的反应机理,探讨了中间产物及其动力学行为,并对终产物进行了分析.实验表明,C6F6可与HNO2光解产生的OH自由基反应生成加合物C6F6…OH,二级反应速率常数为1... 利用激光闪光光解-瞬态吸收光谱技术研究了355nm光作用下六氟苯(C6F6)-HNO2水溶液的反应机理,探讨了中间产物及其动力学行为,并对终产物进行了分析.实验表明,C6F6可与HNO2光解产生的OH自由基反应生成加合物C6F6…OH,二级反应速率常数为1.8×109L·mol-1·s-1,加合物吸收峰位置在250、270和400nm处;C6F6…OH加合物通过消除反应生成C6F5O·,其表观生成常数为6.1×105s-1.C6F6…OH与O2复合转化为C6F6OHO2,二级反应速率常数为2.8×106L·mol-1·s-1,C6F6OHO2峰位置与C6F6…OH加合物相似.终产物分析表明,OH自由基与六氟苯发生消除HF的反应而生成C6F5OH,有O2时,还产生四氟醌C6F4O2,但无论有氧还是无氧体系,均不发生硝基化反应. 展开更多

关键词 六氟苯 激光闪光光解 瞬态吸收光谱 亚硝酸 自由基

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特种光量子技术降解水体中微量4-氯酚 被引量：1

15

作者 朱承驻 张仁熙 +2 位作者 舒小红 赵庆祥 侯惠奇 《合肥工业大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2007年第1期73-76,共4页

文章研究了特种光量子技术对水体中微量4-CP的降解情况,考察了溶液浓度、光解时间、溶液pH值以及加入氧化剂等对降解4-CP的影响,确定了适宜的反应条件,对光解产物进行了GC/MS分析及其降解机理探讨;研究结果表明,该种技术能有效降解微量4... 文章研究了特种光量子技术对水体中微量4-CP的降解情况,考察了溶液浓度、光解时间、溶液pH值以及加入氧化剂等对降解4-CP的影响,确定了适宜的反应条件,对光解产物进行了GC/MS分析及其降解机理探讨;研究结果表明,该种技术能有效降解微量4-CP,处理3 min时加入K2S2O8的4-CP溶液的CODCr去除率和脱氯率均达到100%。 展开更多

关键词 特种紫外光 4-氯酚 降解 K2S2O8

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介质阻挡放电常压分解苯系物的研究 被引量：2

16

作者 蒋洁敏 侯健 侯惠奇 《化学世界》 CAS CSCD 2000年第S1期91-93,共2页

关键词 苯系物 DBD CO 极间 介质阻挡放电 降解率

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电极位置对等离子体降解水相中有机污染物的影响 被引量：1

17

作者 朱承驻 张仁熙 侯惠奇 《合肥工业大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2007年第2期182-187,共6页

文章研究了等离子体内电极位置对甲基紫水溶液的降解影响。结果表明:甲基紫溶液的降解率与电极位置有关,且在0mm和22.5mm处出现2个最高值。在0mm和22.5mm 2种电极位置时,经处理后的甲基紫溶液产生的沉淀和清液的成分不同;在0mm处甲基紫... 文章研究了等离子体内电极位置对甲基紫水溶液的降解影响。结果表明:甲基紫溶液的降解率与电极位置有关,且在0mm和22.5mm处出现2个最高值。在0mm和22.5mm 2种电极位置时,经处理后的甲基紫溶液产生的沉淀和清液的成分不同;在0mm处甲基紫溶液经等离子体放电处理后的清液中主要是含氧和羟基的小分子物质;而在22.5mm时主要是芳香类含-CO和含-OH的物质。研究认为:在内电极位置为0mm处时主要是高能电子的作用,而在22.5mm时主要是甲基紫经等离子体放电处理后产生的甲基紫的碎片与O2的作用以及高能电子与O2和H2O溶液作用产生的OH.和ea-q等活性物质共同作用的结果。这些结果为等离子体降解有机废水的实际应用提供了信息。 展开更多

关键词 等离子体 电极位置 甲基紫水溶液 降解率

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双介质阻挡放电技术氧化去除SO_2研究 被引量：1

18

作者 孙斌 侯健 +1 位作者 潘循皙 侯惠奇 《化学世界》 CAS CSCD 2000年第S1期73-95,共2页

关键词 SO2 电压 脱硫率 等离子体氧化 介质阻挡放电

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非平衡态等离子体作用下一氧化碳的转化 被引量：1

19

作者 蒋洁敏 吴玉萍 +2 位作者 董文博 张仁熙 侯惠奇 《化学世界》 CSCD 北大核心 2002年第S1期-,共2页

利用介质阻挡放电产生的低温等离子体对流动态条件下一氧化碳进行了研究。研究结果表明 CO转化为 CO2 的转化率和电压呈单调递增的关系 ,和浓度呈单调递减的关系。同时研究表明纯Ar体系中水分子的存在有利于一氧化碳向二氧化碳的转化 ,... 利用介质阻挡放电产生的低温等离子体对流动态条件下一氧化碳进行了研究。研究结果表明 CO转化为 CO2 的转化率和电压呈单调递增的关系 ,和浓度呈单调递减的关系。同时研究表明纯Ar体系中水分子的存在有利于一氧化碳向二氧化碳的转化 ,在湿度为 1 0 0 %时转化率可以高达75 .79% ,并对此进行理论探讨。 展开更多

关键词 一氧化碳 低温等离子体 转化率

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355nm光诱发的水体中HNO_2与C_6H_5Br交叉反应机理

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作者 秦艳 黄丽 +2 位作者 董文博 房豪杰 侯惠奇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1677-1682,共6页

利用激光闪光光解技术研究了有氧、无氧条件下HNO_2-C_6H_5Br-H_2O体系的光化学反应.研究结果表明,HNO_2与C_6H_5Br的光化学反应由HNO_2光解产生·OH自由基引发,·OH与C_6H_5Br反应生成C_6H_5Br…OH,反应速率常数为(8.1±0.... 利用激光闪光光解技术研究了有氧、无氧条件下HNO_2-C_6H_5Br-H_2O体系的光化学反应.研究结果表明,HNO_2与C_6H_5Br的光化学反应由HNO_2光解产生·OH自由基引发,·OH与C_6H_5Br反应生成C_6H_5Br…OH,反应速率常数为(8.1±0.7)×10~9 L·mol^(-1)·s^(-1).C_6H_5Br…OH可被HNO_2或O_2氧化.C_6H_5Br…OH与HNO_2的二级反应速率常数为(3.0±0.5)×10~7 L·mol^(-1)·s^(-1),比C_6H_5Br…OH与O_2的反应速率常数(4.0±0.6)×10~8 L·mol^(-1)·s^(-1)小,C_6H_5Br…OH与O_2生成的C_6H_5Br…OHO_2以(2.4±0.1)×10~4s^(-1)的速率单分子衰减.气相色谱.质谱联用(GC-MS)分析表明,C_6H_5Br…OH与HNO_2或O_2作用可形成多种含硝基的化合物或醌类物质. 展开更多

关键词 溴苯 激光闪光光解 HNO2 瞬态吸收光谱 ·OH自由基 交叉反应

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