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电催化二氧化碳还原催化剂、电解液、反应器和隔膜研究进展 被引量:4
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作者 彭芦苇 张杨 +2 位作者 何瑞楠 徐能能 乔锦丽 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第12期39-62,共24页
人类社会的正常运转非常依赖化石能源,然而化石能源的消耗已导致能源危机和环境污染,同时空气中CO_(2)的含量从工业革命以来一直攀升。将CO_(2)通过催化反应转化为高附加值的燃料和化学品,不仅可以缓解环境问题,还开辟了一种燃料合成新... 人类社会的正常运转非常依赖化石能源,然而化石能源的消耗已导致能源危机和环境污染,同时空气中CO_(2)的含量从工业革命以来一直攀升。将CO_(2)通过催化反应转化为高附加值的燃料和化学品,不仅可以缓解环境问题,还开辟了一种燃料合成新路径,其中电催化CO_(2)还原技术由于条件温和、反应可控、对环境友好和产物众多受到广泛关注。电催化CO_(2)技术有四个关键步骤:(1)电荷传输(电子从导电基底传输到电催化剂);(2)表面转化(CO_(2)吸附在催化剂表面并被活化);(3)电荷传输(电子从催化剂表面传输到CO_(2)中间体);(4)传质效应(CO_(2)从电解质扩散到催化剂表面,产物以反向路径扩散),前两个步骤依赖于具有丰富有效活性位点的催化剂,后两个步骤依赖于电解质的性质、隔膜的类型和电解池的配置。本文从工业化和商业化电催化CO_(2)技术出发,系统地归纳催化剂的发展、电解液的影响、反应器的进展和隔膜的类型,最后对电催化CO_(2)还原的产业化进行展望。 展开更多
关键词 电催化二氧化碳还原反应 催化剂 电解液 隔膜 反应器 工业化
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IrSnO_x电极制备及其在电氧化制备2,5-二氯苯酚中的应用
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作者 马翔宇 涂序国 +4 位作者 何瑞楠 陈亚 朱桂生 邵守言 陈松 《电化学》 CSCD 北大核心 2017年第3期327-331,共5页
利用热分解法制备钛基IrSnO_x电极,并将电极应用于电催化氧化对二氯苯制备2,5-二氯苯酚,探索了绿色高效的电合成途径.结果表明,电极表面存在裂纹,当中间层Sn:Sb摩尔比为94:6时裂纹较少,强化寿命较长;电极对对二氯苯电氧化具有较好的循... 利用热分解法制备钛基IrSnO_x电极,并将电极应用于电催化氧化对二氯苯制备2,5-二氯苯酚,探索了绿色高效的电合成途径.结果表明,电极表面存在裂纹,当中间层Sn:Sb摩尔比为94:6时裂纹较少,强化寿命较长;电极对对二氯苯电氧化具有较好的循环伏安响应;IrSnO_x电极电催化氧化对二氯苯所得产物主要为2,5-二氯苯酚、1,2,4-三氯苯、对氯苯酚等,其中2,5-二氯苯酚选择性达93%,产率57%,显著优于以析氯电极、析氧电极、铂为阳极时2,5-二氯苯酚的选择性89%、27%、87%和30%、15%、49%的产率,显现了优良的电催化氧化性能. 展开更多
关键词 电极 电氧化 IrSnOx 2 5-二氯苯酚
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纳米氧化锡在锌-硝基苯电池反应中的电催化
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作者 涂序国 马翔宇 +4 位作者 何瑞楠 王晓娟 凌晨 孙云霞 陈松 《电化学》 CSCD 北大核心 2017年第3期356-363,共8页
以氯化锡为原料,四丙基溴化铵为表面活性剂,采用水热法制备纳米二氧化锡(SnO_2)催化剂,并以钛网为基材,制备催化电极.应用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射分析(XRD)等技术对催化剂进行表征,考察了反应物浓度、反应温度和反应时间对催化... 以氯化锡为原料,四丙基溴化铵为表面活性剂,采用水热法制备纳米二氧化锡(SnO_2)催化剂,并以钛网为基材,制备催化电极.应用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射分析(XRD)等技术对催化剂进行表征,考察了反应物浓度、反应温度和反应时间对催化剂形貌的影响,并研究了纳米二氧化锡催化剂对锌还原硝基苯原电池反应的电催化性能.结果表明,当氢氧化钠浓度为0.5 mol·L^(-1)、水热反应温度160oC、水热反应时间15 h时,所得SnO_2催化剂是由纳米片构成的刺球状颗粒,且粒径最小,约17 nm.与平板铂电极相比,制备的催化电极对硝基苯电还原具有更高的催化活性,硝基苯转化率为74%,最大放电功率为21.9 mW·cm^(-2),远高于平板铂电极.硝基苯的主要还原产物为苯胺、对乙氧基苯胺和对氯苯胺. 展开更多
关键词 纳米二氧化锡 电催化 锌-硝基苯 还原
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一种用于电还原CO_(2)生成甲酸的高性能连续流动式MEA反应器
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作者 刘佩璇 彭芦苇 +2 位作者 何瑞楠 李露露 乔锦丽 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期30-38,共9页
电化学二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)是一种利用间歇性可再生电力缓解环境问题,并且生产液体燃料和工业化学品的有前途的方法。然而,传统的H型反应器由于在电解液中较低的CO_(2)溶解度以及两电极之间较大的极距而导致高欧姆电阻,严重限制... 电化学二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)是一种利用间歇性可再生电力缓解环境问题,并且生产液体燃料和工业化学品的有前途的方法。然而,传统的H型反应器由于在电解液中较低的CO_(2)溶解度以及两电极之间较大的极距而导致高欧姆电阻,严重限制了CO_(2)RR的电化学性能,不利于CO_(2)RR在工业应用的发展。在本文中,我们设计了一种基于0.5 mol·L^(-1)KHCO_(2)的自生长Cu/Sn双金属电催化剂的高性能连续流膜电极组件(MEA)反应器,用于将CO_(2)转化为甲酸。与H型反应器相比,流动式MEA反应器不仅显示出优异的电流密度(-1.11 V_(RHE)时电流密度为66.41 mA·cm^(-2)),而且还保持了较高的甲酸法拉第效率(89.56%),并且能够稳定工作至少20 h。本文还设计了一套新型CO_(2)RR系统,可以有效地分离气态/液态产物。出乎意料的是,在-0.91 V_(RHE)且电池电压为3.17 V时,甲酸的生产率为163μmol·h^(-1)·cm^(-2)。本文为克服电化学CO_(2)RR的传质限制以及分离液体和气体产物提供了一条新途径。 展开更多
关键词 电化学还原 二氧化碳 流动式MEA反应器 电解槽
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