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氧化物与铁基催化剂共混调控费托合成反应性能研究
1
作者 陈艳 何环环 +2 位作者 李玉峰 刘冰 刘小浩 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第8期1212-1222,共11页
在费托合成反应中,铁基催化剂容易因积炭而失活和影响产物选择性。本研究设计了一种简单的物理共混策略,将铁基费托催化剂与SiO_(2)、MgO、ZnO、ZrO_(2)、MnO_(2)、Al_(2)O_(3)及氧化石墨烯(GO)等氧化物进行物理共混,发现氧化物的混合... 在费托合成反应中,铁基催化剂容易因积炭而失活和影响产物选择性。本研究设计了一种简单的物理共混策略,将铁基费托催化剂与SiO_(2)、MgO、ZnO、ZrO_(2)、MnO_(2)、Al_(2)O_(3)及氧化石墨烯(GO)等氧化物进行物理共混,发现氧化物的混合能够不同程度地抑制铁基费托合成反应过程中积炭形成,进而提高催化稳定性。尤其是与SiO_(2)或MgO粉末混合后,CO转化率分别达到96.6%和97.6%,且在20 h内保持稳定。相比之下,与石英砂颗粒混合的催化剂在20 h内发生快速失活,CO转化率由93.0%降低至14.6%,并伴随着CH_(4)选择性的快速上升。结合XRD、穆斯堡尔谱、TGA、XPS及CO-TPD等表征手段对氧化物影响反应稳定性的调控机制进行了研究。结果表明,与SiO_(2)粉末混合相比与石英砂颗粒混合的催化剂,活性相χ-Fe_(5)C_(2)含量由97%降低至52.1%,并且抑制了积炭的产生。这是因为粉末混合的SiO_(2)与铁基催化剂有较强的相互作用,能够适当抑制CO吸附与解离,降低铁物种碳化速率,有效避免了CO解离的碳物种在催化剂表面的快速积聚,从而提升催化剂的稳定性。此外,表征结果表明,MgO助剂也具有相似的作用机制。本研究阐述了铁基催化剂与共混氧化物之间相互作用对其在费托合成反应中积炭行为的作用机制,为设计高活性、高稳定性催化剂提供了创新策略与理论支撑。 展开更多
关键词 费托合成 铁基催化剂 氧化物添加剂 物理共混 稳定性
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不同分子筛催化丙烷与CO_(2)耦合制丙烯的性能 被引量：2
2
作者 田海锋 何环环 +3 位作者 廖建康 查飞 郭效军 唐小华 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期495-503,共9页
丙烷脱氢制丙烯为吸热反应,同时伴随氢气的生成,而CO_2加氢制低碳烯烃为放热反应,因此,将这两个反应耦合,可打破单一反应在热力学和动力学上的平衡限制,提高丙烯的产率。在此基础上进一步探究了不同晶型分子筛(HZSM-5、SAPO-34和Al-SBA-... 丙烷脱氢制丙烯为吸热反应,同时伴随氢气的生成,而CO_2加氢制低碳烯烃为放热反应,因此,将这两个反应耦合,可打破单一反应在热力学和动力学上的平衡限制,提高丙烯的产率。在此基础上进一步探究了不同晶型分子筛(HZSM-5、SAPO-34和Al-SBA-16)对丙烷与CO_2耦合制丙烯反应性能的影响。通过XRD、SEM、NH_3-TPD、N_2吸附-脱附、TG等手段对不同晶型分子筛的性质进行表征,并在固定床反应器上考察了三种分子筛在丙烷和二氧化碳耦合制丙烯反应中的催化性能。实验结果表明,HZSM-5分子筛弱酸位点含量较高、比表面积大,且展现出优异的催化性能。当丙烷与CO_2的体积比为1:4,反应压力为0.1 MPa,反应温度为580℃,催化剂用量为0.2 g,空速为6000 mL/(gcat·h)时,丙烷转化率为10.5%,CO_2转化率为3.0%,丙烯选择性为38.4%、产率为4.0%。 展开更多
关键词 分子筛 耦合反应 丙烷 二氧化碳 丙烯
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CO/CO2加氢制芳烃的研究进展 被引量：3
3
作者 焦佳鹏 田海锋 +3 位作者 何环环 查飞 郭效军 唐小华 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期205-220,共16页
将CO/CO2直接转化为芳烃是一种极具挑战性的非石油路线合成途径。本文主要对CO/CO2通过不同反应途径制取芳烃过程中复合催化剂的开发和反应机理的研究进展进行了综述。阐述了利用反应耦合思想,构筑的复合催化剂在CO/CO2的高效转化和产... 将CO/CO2直接转化为芳烃是一种极具挑战性的非石油路线合成途径。本文主要对CO/CO2通过不同反应途径制取芳烃过程中复合催化剂的开发和反应机理的研究进展进行了综述。阐述了利用反应耦合思想,构筑的复合催化剂在CO/CO2的高效转化和产物调控等方面取得了突破性的进展。重点介绍了复合催化剂用于CO加氢制芳烃主要的两种反应途径,活性金属的类别、分子筛的结构与酸性和活性组分的组装方式与接触度对CO2加氢制芳烃催化性能的影响。指出协同加氢与芳构化反应活性的匹配是影响催化剂性能的关键。提出开发高效稳定的催化剂用于提高CO/CO2的转化率和芳烃产物的产率以及反应机理的探索仍然是未来研究的重点。 展开更多
关键词 一氧化碳 二氧化碳 加氢 芳烃 复合催化剂 反应机理
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改性凹凸棒石稳定的Pickering乳液研究 被引量：1
4
作者 王清云 佟永纯 +2 位作者 李守博 曹成 何环环 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2021年第4期414-419,共6页
采用分散剂协同沉降法纯化凹凸棒石,利用粉末X-射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对其进行表征.结果表明:在添加分散剂焦磷酸钠、加热温度为40℃、中速搅拌下,纯化的凹凸棒石粒径分布比较均匀,分散性比较好,为疏松的暗白色棒状晶体,棒径约为... 采用分散剂协同沉降法纯化凹凸棒石,利用粉末X-射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对其进行表征.结果表明:在添加分散剂焦磷酸钠、加热温度为40℃、中速搅拌下,纯化的凹凸棒石粒径分布比较均匀,分散性比较好,为疏松的暗白色棒状晶体,棒径约为80 nm.在采用硅烷偶联剂KH-570对其进行疏水改性后,对用改性凹凸棒石制备的Pickering乳液进行了研究.结果表明:改性凹凸棒石的加入量和油水比均对Pickering的稳定性有较大的影响,且可以通过调节改性剂KH-570的用量来实现对以凹凸棒石单独稳定的Pickering乳液的类型转换与控制. 展开更多
关键词 凹凸棒石 分散剂 改性 Pickering乳液
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