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复合催化剂Ru/CoAl−LDH可见光深度还原低浓度CO_(2)及其性能增强机理
1
作者 戴俊 贾凤婷 +3 位作者 杨娟 丰之翔 王大钊 冷冲冲 《煤炭学报》 北大核心 2025年第2期1325-1338,共14页
“双碳”目标下,利用清洁可再生的太阳能驱动CO_(2)资源化利用成为重要的研究课题,但已有报道多以高纯CO_(2)为研究对象,而实际燃煤电厂排放的烟气中CO_(2)体积分数仅为3%~15%,为规避高能耗的CO_(2)提浓过程,直接实现低浓度CO_(2)光催... “双碳”目标下,利用清洁可再生的太阳能驱动CO_(2)资源化利用成为重要的研究课题,但已有报道多以高纯CO_(2)为研究对象,而实际燃煤电厂排放的烟气中CO_(2)体积分数仅为3%~15%,为规避高能耗的CO_(2)提浓过程,直接实现低浓度CO_(2)光催化定向转化对节能减排及其资源化利用具有重要科学意义。采用共沉淀−水热法首先制得钴铝层状双氢氧化物(CoAl−LDH),通过表面浸渍耦合氢气热处理将钌纳米颗粒负载至CoAl−LDH表面,构筑出可见光催化剂Ru/CoAl−LDH,其独特的表面组成与结构特性有助于实现以水为氢源的低浓度CO_(2)深度光还原。利用X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱与紫外可见漫反射光谱等测试技术对复合催化剂的结构组成和微观形貌进行测定分析,结果表明:负载的钌物种为零价金属态Ru,其负载未改变CoAl−LDH的纳米片状形貌,但可显著提升复合催化剂的光响应性能。以Ru/CoAl−LDH为光催化剂、水为电子给体和氢源、10%CO_(2)/N_(2)混合气体为模拟烟道气,在可见光照射下考察Ru负载量对还原产物生成量及深度还原产物甲烷选择性的影响,其中1.6%Ru/CoAl−LDH具有最优的CO_(2)光还原性能,可见光照射3 h后的甲烷产生量及选择性高达452.4μmol/g和86.3%,分别是单一CoAl−LDH的10.4倍和3.3倍。同时,借助CO_(2)吸附等温线、原位XPS、瞬态光电流与阻抗谱等测试结果探究了Ru/CoAl−LDH对低浓度CO_(2)深度光还原的性能增强机理。CoAl−LDH表面的—OH基团利于复合催化剂对低浓度CO_(2)的选择性吸附;CoAl−LDH优异的水氧化性能可为CO_(2)深度光还原提供充足的原位氢源,无需使用具有爆炸危险性的氢气;负载的Ru作为光电子受体,在增强光生电荷分离与迁移效率的同时,作为CO_(2)还原活性位能实现其多电子还原过程。因此,CoAl−LDH和助催化剂Ru的协同作用是低浓度CO_(2)深度光还原性能得以提升的主要原因,复合催化剂Ru/CoAl−LDH实现了可见光水氧化与低浓度CO_(2)深度还原的有效耦合,为本质安全且低能耗CO_(2)转化体系的构建提供了重要理论指导,也为燃煤烟气CO_(2)资源化利用提供了新思路。 展开更多
关键词 低浓度CO_(2) 深度光还原 钴铝层状双氢氧化物 钌负载 水氧化
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铜改性TiO_(2)/碳纤维膜光热协同催化H_(2)O_(2)脱除燃煤烟气中NO性能 被引量：2
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作者 杨娟 冷冲冲 +2 位作者 张鸽 单启月 丰之翔 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期2099-2114,共16页
燃煤电厂排放的烟气中含有大量氮氧化物(NO_(x)),太阳能驱动的光催化技术为烟气脱硝提供了近零排放的新途径,但单一光催化脱硝效率有限,为实现燃煤烟气中高浓度NO的有效脱除,亟需开发基于光催化的协同氧化脱硝技术。采用水热法并结合氢... 燃煤电厂排放的烟气中含有大量氮氧化物(NO_(x)),太阳能驱动的光催化技术为烟气脱硝提供了近零排放的新途径,但单一光催化脱硝效率有限,为实现燃煤烟气中高浓度NO的有效脱除,亟需开发基于光催化的协同氧化脱硝技术。采用水热法并结合氢气还原处理制备了富含氧空位的TiO_(2)纳米片(Defective TiO_(2),D-TiO_(2))后,利用液相浸渍法将铜氧化物(CuO_(x))负载至D-TiO_(2)表面,制得复合样品CuO_(x)/D-TiO_(2)。利用透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、室温电子顺磁共振(EPR)及紫外-可见漫反射光谱等表征技术对复合催化剂的微观组成和能带结构进行测定分析,结果表明,负载的铜物种为混合价态CuO_(x),CuO_(x)改性未影响D-TiO_(2)的微观形貌,但可使D-TiO_(2)的导带电势负移,增强光生电子的还原能力。以CuO_(x)/D-TiO_(2)作为活化H_(2)O_(2)的催化剂,在模拟太阳光照射下考察CuO_(x)负载量对NO脱除率的影响,并以性能最佳的5%CuO_(x)/D-TiO_(2)为光催化剂,研究模拟烟气流速和NO初始体积分数对脱硝活性的影响。基于密度泛函理论的DFT计算结果表明,氧空位有利于NO吸附与活化,光电化学和EPR测试结果表明,复合CuO_(x)不仅增强了D-TiO_(2)的光生电荷分离效率,同时CuO_(x)作为H_(2)O_(2)分解产生·OH的活性位点,起到了助催化剂的关键作用。自由基猝灭实验结果表明,表面·OH是NO光氧化脱除的主要活性自由基,助催化剂CuO_(x)和氧空位的协同作用使NO脱除率由TiO_(2)的15.1%提升至5%CuO_(x)/D-TiO_(2)的63.8%。同时,将5%CuO_(x)/D-TiO_(2)固载至改性碳纤维(MCF)表面构筑了整体式催化剂CuO_(x)/D-TiO_(2)/MCF,MCF载体的光热效应可将吸收的近红外光转化为热,使CuO_(x)/D-TiO_(2)表面产生局部温升,有效加速光电子界面传输与H_(2)O_(2)分解反应动力学,进一步提升NO脱除率达95.2%。此外,NO光氧化脱除的主要产物是可用于生产氮肥的NO_(3)^(-),副产物NO_(2)的质量浓度仅为4.7 mg/m^(3),NO_(2)与残余NO质量浓度均远低于燃煤锅炉NO_(x)质量浓度不超过50 mg/m^(3)的超低排放标准,且该整体式催化剂可在连续操作的工况下净化烟气中高浓度NO。基于CuO_(x)/D-TiO_(2)/MCF的光热协同催化体系在实际工业烟气脱硝与氮资源化利用领域具有良好的应用前景。 展开更多
关键词 NO氧化脱除 光热协同催化 氧空位 CuO_(x) 整体式催化剂
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Z型异质结Ag_(2)S/AgVO_(3)可见光催化转化低浓度瓦斯制甲醇性能研究
3
作者 杨娟 单启月 +2 位作者 戴俊 张鸽 丰之翔 《煤炭科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期275-287,共13页
因缺乏合理有效的利用途径,大量低浓度瓦斯(C_(CH_(4))<30%)被直接排放,研究开发低浓度瓦斯高值转化利用方法和技术对保障煤矿安全生产与减缓温室效应具有重要意义,也是实现我国“双碳”战略目标必不可缺少的部分。以低浓度瓦斯为碳... 因缺乏合理有效的利用途径,大量低浓度瓦斯(C_(CH_(4))<30%)被直接排放,研究开发低浓度瓦斯高值转化利用方法和技术对保障煤矿安全生产与减缓温室效应具有重要意义,也是实现我国“双碳”战略目标必不可缺少的部分。以低浓度瓦斯为碳源制取液体燃料甲醇被认为是其理想的利用途径之一,以清洁太阳能为驱动力的光催化技术可在室温常压下活化转化甲烷,为低浓度瓦斯低碳利用提供新途径。首先采用水热法制备AgVO_(3),以硫代乙酰胺为硫源,通过阴离子交换策略在AgVO_(3)表面原位复合Ag_(2)S,构筑出Ag_(2)S/AgVO_(3)异质结,改变硫代乙酰胺的用量可调控Ag_(2)S复合比例。利用XRD、SEM、TEM和紫外可见漫反射光谱等对复合催化剂的微观结构进行表征分析,以体积比为1∶12的甲烷/空气混合物模拟低浓度瓦斯,系统研究了Ag_(2)S复合比例、氧化剂用量、光照强度等对甲烷转化、甲醇产生及其选择性的影响规律,借助瞬态光电流响应谱和电子顺磁共振谱(EPR)探究了Z型异质结构Ag_(2)S/AgVO_(3)对增强模拟瓦斯转化性能的内在机理。研究结果表明:所制AgVO_(3)呈纤维状形貌,其晶相结构为单斜相,原位复合的Ag_(2)S呈纳米颗粒形态,其平均粒径为60 nm,且Ag_(2)S颗粒均匀分布于AgVO_(3)纤维表面。与单一AgVO_(3)和Ag_(2)S相比,复合材料Ag_(2)S/AgVO_(3)具有更强的光吸收性能,AgVO_(3)的带隙能、价带与导带电势分别为2.08 eV、2.21 V和0.13 V,Ag_(2)S的带隙能、价带与导带电势分别为0.91 eV、0.34 V和−0.57 V。与AgVO_(3)相比,复合催化剂Ag_(2)S/AgVO_(3)具有显著增强的瓦斯转化性能,可见光照射1 h最优催化剂20%Ag_(2)S/AgVO_(3)的甲烷转化和甲醇产生量为3.10 mmol/g和2.45 mmol/g,分别为单一AgVO_(3)的1.72倍与2.63倍,且其甲醇选择性高达78.9%;6次循环试验结果表明:Ag_(2)S/AgVO_(3)具有优异的催化稳定性。能带结构分析与EPR测试结果表明:Ag_(2)S/AgVO_(3)异质结遵循Z型电荷迁移机制,这不仅增强了光生电荷的空间分离,同时使其具有较强的氧化/还原能力,显著提升低浓度瓦斯定向转化制取甲醇的催化性能,为低浓度瓦斯低碳高效利用提供新思路。 展开更多
关键词 低浓度瓦斯 甲醇 可见光催化 Z型异质结 复合催化剂
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