30%TBP-煤油-HNO_3体系的α辐解行为Ⅰ.溶剂辐解生成DBP/MBP的规律 被引量：6

1

作者 丛海峰 李辉波 +5 位作者 苏哲 袁洁琼 刘占元 宋凤丽 王孝荣 林灿生 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第4期222-227,共6页

用气相色谱法研究了238Pu为α源的30%TBP-煤油-HNO3体系的辐解产物DBP和MBP的生成情况,研究了反萃剂、反萃条件和钚等因素对DBP/MBP分析的影响,考察了辐照累积剂量、剂量率和稀释剂等因素对DBP和MBP生成量的影响。结果表明:DBP和MBP生... 用气相色谱法研究了238Pu为α源的30%TBP-煤油-HNO3体系的辐解产物DBP和MBP的生成情况,研究了反萃剂、反萃条件和钚等因素对DBP/MBP分析的影响,考察了辐照累积剂量、剂量率和稀释剂等因素对DBP和MBP生成量的影响。结果表明:DBP和MBP生成量随吸收剂量、剂量率的增加而增大;在剂量率73.7Gy/min、累积剂量5×105 Gy时,DBP浓度达到7.09×10-2 mol/L,MBP浓度达到9.84×10-3 mol/L;在吸收剂量5×105 Gy时,加氢煤油、正十二烷和特种煤油中的DBP生成量分别为4.45×10-2、4.44×10-2、4.35×10-2 mol/L,MBP生成量为3.52×10-3、3.50×10-3、3.52×10-3 mol/L,在吸收剂量5×105 Gy时,三种稀释剂的DBP和MBP的生成量近似相等;在吸收剂量5×104 Gy时,α辐照的DBP和MBP的生成量分别为5.57×10-2 mol/L和5.10×10-3 mol/L,对应的γ辐照的为2.50×10-3 mol/L和3.14×10-4 mol/L,α辐照产生的DBP和MBP的生成量明显大于γ辐照的。 展开更多

关键词 α辐解 DBP MBP 气相色谱法

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废锆包壳的α去污 被引量：2

2

作者 丛海峰 肖松涛 苏哲 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期362-365,I0008,共5页

开展了利用Ag(Ⅱ)间接氧化溶解废锆包壳的α去污研究。结果表明:非放锆包壳不溶于Ag(Ⅱ)-硝酸溶液中,可能是包壳表面生成氧化锆,抑制了包壳的溶解;建立了废锆包壳电化学溶解工艺,开展了废锆包壳α去污工艺验证,溶解后废锆包壳残留的α... 开展了利用Ag(Ⅱ)间接氧化溶解废锆包壳的α去污研究。结果表明:非放锆包壳不溶于Ag(Ⅱ)-硝酸溶液中,可能是包壳表面生成氧化锆,抑制了包壳的溶解;建立了废锆包壳电化学溶解工艺,开展了废锆包壳α去污工艺验证,溶解后废锆包壳残留的α比活度为2.0×10^(5)Bq/kg;分析了废锆包壳α污染源项,确定了废锆包壳α比活度的主要贡献是^(241)Am和^(238)Pu。 展开更多

关键词 废锆包壳 Ag(Ⅱ) 间接氧化溶解 α去污

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30%TBP-煤油循环使用过程中的辐解行为 被引量：8

3

作者 李辉波 苏哲 +4 位作者 丛海峰 宋凤丽 刘占元 王孝荣 林灿生 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第3期157-162,共6页

为了了解溶剂在乏燃料后处理真实使用过程的辐解稳定性,对比研究了30%TBP-煤油-HNO3体系在γ和α的静态累积辐照和动态循环辐照情况下的辐解行为。研究结果表明:静态累积辐照所引起的溶剂辐解产物生成量、钚保留和钌保留等性能的变化比... 为了了解溶剂在乏燃料后处理真实使用过程的辐解稳定性,对比研究了30%TBP-煤油-HNO3体系在γ和α的静态累积辐照和动态循环辐照情况下的辐解行为。研究结果表明:静态累积辐照所引起的溶剂辐解产物生成量、钚保留和钌保留等性能的变化比动态循环辐照明显;当辐照吸收剂量达到1.0×105 Gy(相当于动态循环辐照20次)时,静态累积辐照引起的溶剂钚保留值10倍于动态循环辐照,证实了在乏燃料后处理工艺过程中,通过溶剂的酸碱洗涤,去除HDBP、H2MBP等主要辐解产物,可提高溶剂的循环使用寿命。同时研究结果显示,溶剂的α辐照损伤大于γ辐照。 展开更多

关键词 乏燃料后处理 辐解 溶剂循环使用 TBP 钚保留

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30%TBP-煤油-硝酸体系的α和γ辐照行为 被引量：8

4

作者 李辉波 苏哲 +5 位作者 丛海峰 宋凤丽 王孝荣 何辉 刘占元 林灿生 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期281-285,共5页

研究了30%TBP-煤油-硝酸体系的α和γ辐照稳定性,包括溶剂辐照吸收剂量、预平衡酸度等条件对溶剂辐解产物及金属钚保留值的影响。结果表明:溶剂吸收剂量对溶剂辐解产物和钚保留值影响较大,而预平衡酸度则影响较小,主要辐解产物产生量和... 研究了30%TBP-煤油-硝酸体系的α和γ辐照稳定性,包括溶剂辐照吸收剂量、预平衡酸度等条件对溶剂辐解产物及金属钚保留值的影响。结果表明:溶剂吸收剂量对溶剂辐解产物和钚保留值影响较大,而预平衡酸度则影响较小,主要辐解产物产生量和钚保留值均随溶剂体系α、γ吸收剂量和预平衡酸度的增大而增加。在相同的条件下,溶剂的α辐照造成的钚保留值均比γ辐照大,而DBP、MBP和羰基化合物等辐解产物的产生量均随辐照吸收剂量增加而增加,但其产生量相差不明显。产生上述结果的可能原因是α辐照加速了次级或其它辐解产物的生成。 展开更多

关键词 乏燃料后处理 α辐照 Γ辐照 TBP 钚保留

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TBP-煤油从硝酸介质中萃取Tc(Ⅶ)的动力学研究 被引量：6

5

作者 王辉 贾永芬 +3 位作者 魏艳 李会蓉 丛海峰 潘永军 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2010年第4期193-198,共6页

用自行设计的小型恒界面萃取实验装置研究了TcO4-/HNO3/TBP-煤油、TcO4-/HNO3-Zr/TBP-煤油、TcO-4/HNO3-U/TBP-煤油以及TcO4-/HNO3-Zr-U/TBP-煤油等萃取体系中锝的萃取动力学行为,关联出相应的动力学方程,计算出了表观速率常数;并根据... 用自行设计的小型恒界面萃取实验装置研究了TcO4-/HNO3/TBP-煤油、TcO4-/HNO3-Zr/TBP-煤油、TcO-4/HNO3-U/TBP-煤油以及TcO4-/HNO3-Zr-U/TBP-煤油等萃取体系中锝的萃取动力学行为,关联出相应的动力学方程,计算出了表观速率常数;并根据实验结果对Tc(Ⅶ)萃取动力学相关规律进行了探讨。在所研究的体系中,Tc(Ⅶ)的萃取速率均随温度升高而降低;根据实验结果计算得出Tc(Ⅶ)萃取过程的表观活化能均呈负值。 展开更多

关键词 锝 萃取动力学 恒界面萃取法 PUREX流程

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30%TBP-煤油-HNO_3体系的α辐解行为 Ⅱ.溶剂辐解生成羰基化合物的规律 被引量：3

6

作者 苏哲 李辉波 +5 位作者 丛海峰 宋凤丽 袁洁琼 刘占元 王孝荣 何辉 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期270-274,共5页

以分光光度法研究了238Pu为α源的30%TBP-煤油-HNO3体系辐解产物羰基化合物的生成规律,考察了还原反萃、酸碱洗涤、钚浓度等工艺条件对羰基化合物分析的影响。研究表明:羰基化合物生成量随着α辐照剂量率以及吸收剂量的增加而增大,在剂... 以分光光度法研究了238Pu为α源的30%TBP-煤油-HNO3体系辐解产物羰基化合物的生成规律,考察了还原反萃、酸碱洗涤、钚浓度等工艺条件对羰基化合物分析的影响。研究表明:羰基化合物生成量随着α辐照剂量率以及吸收剂量的增加而增大,在剂量率73.7Gy/min、吸收剂量5×105 Gy时,羰基化合物浓度达到0.039mol/L;吸收剂量在105 Gy以上时,α辐照产生的羰基化合物生产量明显高于γ辐照;不同稀释剂对羰基化合物生成量影响不明显。 展开更多

关键词 α辐解 238Pu 羰基化合物 分光光度法

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硝酸介质中单甲基肼与亚硝酸的反应动力学 被引量：2

7

作者 魏艳 丛海峰 +2 位作者 潘永军 矫海洋 贾永芬 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第10期887-890,共4页

采用分光光度法研究硝酸介质中单甲基肼(MMH)与亚硝酸(HNO_2)的反应。HNO_2和MMH反应动力学速率方程为-dc(HNO_2)/dt=kc(H^+)c^(1.1)(NO_3^-)c^(1.1)(MMH)c(HNO_2)。当t=2.6℃、c(NO_3^-)=0.50mol/L时,反应速率常数k=(115±2)(mol/L... 采用分光光度法研究硝酸介质中单甲基肼(MMH)与亚硝酸(HNO_2)的反应。HNO_2和MMH反应动力学速率方程为-dc(HNO_2)/dt=kc(H^+)c^(1.1)(NO_3^-)c^(1.1)(MMH)c(HNO_2)。当t=2.6℃、c(NO_3^-)=0.50mol/L时,反应速率常数k=(115±2)(mol/L)^(-3.2)·s^(-1),反应活化能E_a=(37.8±0.1)kJ/mol。研究结果表明:在硝酸介质中,甲基肼与亚硝酸能快速反应;提高酸度、MMH浓度或硝酸根浓度均有利于亚硝酸的还原。 展开更多

关键词 单甲基肼 亚硝酸 反应动力学

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氨基羟基脲应用于钚净化浓缩循环 被引量：1

8

作者 杨贺 肖松涛 +4 位作者 刘协春 丛海峰 兰天 欧阳应根 王玲钰 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期325-329,I0002,共6页

进行了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%(体积分数,下同)磷酸三丁酯(TBP)/煤油中高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的还原反萃行为研究,并采用试管串级实验对HSC在钚净化浓缩循环中反萃段工艺进行了验证。结果表明:HSC能有效地实现有机相中高浓Pu(... 进行了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%(体积分数,下同)磷酸三丁酯(TBP)/煤油中高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的还原反萃行为研究,并采用试管串级实验对HSC在钚净化浓缩循环中反萃段工艺进行了验证。结果表明:HSC能有效地实现有机相中高浓Pu(Ⅳ)的反萃;采用13级逆流反萃试管串级实验(还原反萃段10级,补充萃取段3级),对PUREX流程钚净化浓缩反萃段工艺进行了验证,在相比(2BF∶2BX∶2BS)为1∶0.25∶0.15的条件下,Pu的收率为99.99%;钚中去铀的分离因子SF(U/Pu)=3.7×10^5。HSC作为还原反萃剂,可以实现30%TBP/煤油中高浓度Pu(Ⅳ)的有效反萃,在钚净化浓缩循环工艺中有良好的应用前景。 展开更多

关键词 氨基羟基脲 还原反萃 钚净化浓缩循环 Pu(Ⅳ)

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单一还原剂氨基羟基脲净化PUREX流程铀纯化循环中的钌

9

作者 肖松涛 叶国安 +4 位作者 丛海峰 欧阳应根 刘协春 兰天 王玲钰 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期72-77,共6页

钌是重要的裂变产物之一,在核燃料后处理的铀纯化循环中通过预处理工艺改变钌的化学形态可改进钌的净化效果。采用氨基羟基脲(HSC)作为预处理工艺中的还原剂,研究还原剂浓度、预处理酸度、预处理温度等因素对钌的预处理效果的影响,并进... 钌是重要的裂变产物之一,在核燃料后处理的铀纯化循环中通过预处理工艺改变钌的化学形态可改进钌的净化效果。采用氨基羟基脲(HSC)作为预处理工艺中的还原剂,研究还原剂浓度、预处理酸度、预处理温度等因素对钌的预处理效果的影响,并进行铀纯化循环萃取净化工艺的台架试验验证。结果表明:氨基羟基脲作为预处理试剂对提高铀纯化循环中钌的净化系数具有明显作用;在铀纯化循环台架温试验中钌的净化系数为1455,在PUREX流程中具有良好的应用前景。 展开更多

关键词 氨基羟基脲 铀纯化循环 钌 净化系数

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高氯酸介质中单甲基肼与亚硝酸的反应动力学

10

作者 魏艳 王辉 +4 位作者 潘永军 丛海峰 矫海洋 贾永芬 郑卫芳 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期198-201,共4页

用分光光度法研究了高氯酸介质中单甲基肼(MMH)与亚硝酸(HNO2)的反应,建立了单甲基肼与亚硝酸的反应速率方程式。高氯酸介质中HNO2和MMH反应的速率方程如下:-dc(HNO2)/dt=kc(H+)0.9c(MMH)1.1c(HNO2)。温度4.5℃,c0(Cl O4-)=0.50 mol/L时... 用分光光度法研究了高氯酸介质中单甲基肼(MMH)与亚硝酸(HNO2)的反应,建立了单甲基肼与亚硝酸的反应速率方程式。高氯酸介质中HNO2和MMH反应的速率方程如下:-dc(HNO2)/dt=kc(H+)0.9c(MMH)1.1c(HNO2)。温度4.5℃,c0(Cl O4-)=0.50 mol/L时,反应速率常数k=(46.0±2.7)L2/(mol2.s),该反应的活化能Ea=(42.4±0.1)kJ/mol。以上研究结果表明,在高氯酸介质中,单甲基肼与亚硝酸能很快反应,提高酸度、增大单甲基肼浓度均有利于亚硝酸的还原。 展开更多

关键词 高氯酸 单甲基肼 亚硝酸 反应动力学

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焦磷酸氧锆对铯的吸附性能 被引量：5

11

作者 宋凤丽 李辉波 +6 位作者 苏哲 丛海峰 张敏 刘志辉 林灿生 王孝荣 叶国安 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期60-64,共5页

研究了静态实验条件下,吸附平衡时间、酸度、温度对铯在焦磷酸氧锆上吸附的影响以及铯在不同酸度下的解吸,并研究了动态实验条件下,焦磷酸氧锆的吸附淋洗性能、焦磷酸氧锆从辐照靶件溶解液中提取铯的性能。结果表明:焦磷酸氧锆对铯的吸... 研究了静态实验条件下,吸附平衡时间、酸度、温度对铯在焦磷酸氧锆上吸附的影响以及铯在不同酸度下的解吸,并研究了动态实验条件下,焦磷酸氧锆的吸附淋洗性能、焦磷酸氧锆从辐照靶件溶解液中提取铯的性能。结果表明:焦磷酸氧锆对铯的吸附约30min可达平衡;低酸低温有利于吸附,高温高酸有利于解吸;焦磷酸氧锆从辐照靶件溶解液中提取铯的回收率约为100%。 展开更多

关键词 焦磷酸氧锆 吸附 铯

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分离铯的吸附剂焦磷酸氧锆的合成与表征 被引量：5

12

作者 宋凤丽 丛海峰 +7 位作者 李辉波 苏哲 赵善桂 阙骥 林灿生 王孝荣 叶国安 刘志明 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第6期334-338,共5页

合成了分离铯的吸附剂焦磷酸氧锆,比较了不同条件下制备的焦磷酸氧锆对铯的吸附性能,并对吸附性能好的焦磷酸氧锆进行了分析与表征。结果表明,在不同条件下制备的焦磷酸氧锆对放射性铯的吸附率相差不大。焦磷酸氧锆化学式为[3ZrO·2... 合成了分离铯的吸附剂焦磷酸氧锆,比较了不同条件下制备的焦磷酸氧锆对铯的吸附性能,并对吸附性能好的焦磷酸氧锆进行了分析与表征。结果表明,在不同条件下制备的焦磷酸氧锆对放射性铯的吸附率相差不大。焦磷酸氧锆化学式为[3ZrO·2HP2O7]n·8.6nH2O,为无定型物质,具有良好的热稳定性,最可几孔径约为1.5nm,比表面积为180.7m2/g。 展开更多

关键词 焦磷酸氧锆 吸附 铯

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焦磷酸和锆的化合物对铯的吸附机理探讨 被引量：1

13

作者 宋凤丽 苏哲 +5 位作者 李辉波 丛海峰 吕丹 林灿生 王孝荣 叶国安 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第3期186-192,共7页

在不同条件下合成了焦磷钼酸锆,选择出对铯吸附性能优良的焦磷钼酸锆。将焦磷酸氧锆和焦磷钼酸锆对铯的吸附性能进行了比较,并研究了焦磷酸氧锆对铯的吸附机理。结果表明:焦磷酸根与钼酸根摩尔比为8∶1、锆足量条件下制备所得焦磷钼酸... 在不同条件下合成了焦磷钼酸锆,选择出对铯吸附性能优良的焦磷钼酸锆。将焦磷酸氧锆和焦磷钼酸锆对铯的吸附性能进行了比较,并研究了焦磷酸氧锆对铯的吸附机理。结果表明:焦磷酸根与钼酸根摩尔比为8∶1、锆足量条件下制备所得焦磷钼酸锆吸附率最高;与焦磷钼酸锆相比,焦磷酸氧锆对铯的吸附受酸度的影响稍小,静态吸附容量稍大;焦磷酸氧锆与焦磷钼酸锆的化学稳定性相似;焦磷酸氧锆对铯的吸附属化学吸附,其吸附机理为Cs+与焦磷酸氧锆上羟基的H+发生离子交换反应。 展开更多

关键词 焦磷酸氧锆 吸附 铯

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氨基羟基脲还原反萃高浓度Pu(Ⅳ) 被引量：1

14

作者 沈振芳 王玲钰 +3 位作者 肖松涛 兰天 丛海峰 欧阳应根 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期30-36,I0004,共8页

采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度... 采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度下,适当延长相接触时间、减小相比(o/a)、降低酸度和提高温度,均有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃。HSC作为还原反萃剂,可以有效实现30%TBP/煤油中高浓钚的反萃,反萃效果较其它几种还原剂更好,有望在先进二循环流程的钚净化浓缩工艺中得到应用。 展开更多

关键词 氨基羟基脲 还原反萃 Pu(Ⅳ)

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